利用电化学转移的钒渣催化降解玉米芯木质素

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本文研究了一种以两块石墨电极为阴阳极在硫酸溶液中同时电化学转移钒渣(V-slag)和电催化降解玉米芯木质素的新方法。通过X荧光光谱仪(XRF)和X射线光电子能谱仪(XPS)分析钒渣的金属组成成分和钒渣中重金属铁、钒的化学状态。利用循环伏安法和线性极化曲线验证了反应体系的电化学机理,并且探索了石墨电极在溶解钒渣的硫酸溶液中的电化学性能。实验主要利用钒渣中的Fe2+/Fe3+和VO2+/VO2+氧化还原耦合对产生电化学活性,从而实现有效电解,提高电催化效率。通过电感耦合等离子体光谱仪(ICP)和紫外-可见分光光度计分析了反应前后电解液中的铁和钒含量的变化。利用比表面及孔隙度分析仪通过BJH(Barrett Joyner Halenda)法和BET(Brunauer Emmett Teller)法分别分析了木质素原料的表面孔径大小和吸附面积。在电化学转移过程中,含有较多羟基和羧基的木质素吸附金属离子,另有一小部分金属富集在石墨电极上,从而去除了溶液中金属。此外考察了钒渣初始浓度、H2SO4浓度、电流密度、反应温度和时间对金属铁和钒去除量的影响。在最优工艺条件下,恒定电解液中外加新的木质素循环多轮实验,钒渣中铁和钒的累积去除率分别可达61.3%和52.6%。利用扫描电镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)和傅里叶红外光谱(FT-IR)分别表征木质素固体残渣的形貌,表面元素组成及原子百分比和功能官能团的变化,使用元素分析仪判断玉米芯木质素反应前后H/C和O/C的变化。通过GC-MS和GC分别对降解产物进行定性和定量分析,共鉴定出30种芳香化合物,选择有价值的阿魏酸、肉桂酸和香兰素作为目标化合物,并且考察了钒渣初始浓度、H2SO4浓度、电流密度、反应温度和时间五个影响因素,优化出三种目标产物的最佳工艺条件,然后在不固定电解液和固定电解液两种条件下分析每轮实验的产物产率和多轮实验的产物累积产率,最后对比了0.1 M盐酸-钒渣和0.1 M硫酸-钒渣两种电催化剂的催化性能。从“以废治废”的原则出发,利用钒渣的催化性能,电催化降解生物质玉米芯木质素,不仅能够高附加值地利用工业钒渣,还能制备有商业价值的芳香族生物质基化合物。
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