重金属离子在常见天然矿物/水界面的吸附行为和微观构型是影响其在土壤和水体等环境体系中赋存形态、迁移转化、生物有效性和生态毒性的重要因素。基于此，本论文采用将常规光谱表征、静态批实验、FITEQL表面模型拟合、立体几何理论计算、表面位点浓度比较、EXAFS谱学分析和统计学检验相结合的研究方法，深入探讨了不同水环境化学条件下二价重金属离子Ni(Ⅱ)在丝光沸石、钙基蒙脱石和钠基累托石三种天然环境矿物/水界面的宏观吸附行为和微观作用机制。论文主要研究成果和创新性如下:　　(1)体系接触时间对重金属离子Ni(Ⅱ)的吸附行为和微观形态具有非常重要的影响作用。Ni(Ⅱ)在丝光沸石/水界面的吸附率在初始的两天内随接触时间的增长迅速升高，立体几何理论计算和EXAFS谱图分析结果表明在此条件下Ni(Ⅱ)倾向于和丝光沸石表面的铝羟基(≡AlOH)和硅羟基(≡SiOH)直接结合形成Ni-Al双齿共边结合和Ni-Si单齿/双齿共角结合的内层络合物;而随着接触时间的增长，Ni(Ⅱ)的吸附形态则转变为具有良好热力学稳定性的氢氧化镍沉淀或镍页硅酸盐共沉淀。　　(2)论文拓宽了以往环境界面化学研究中的实验条件范围，明晰了Ni(Ⅱ)的微观吸附形态随水环境体系pH的变化趋势。在酸性pH条件下，Ni(Ⅱ)离子通过扩散双电层的静电作用吸附在三种天然矿物上或者和三种天然矿物层间的可交换H+/Na+/Ca2+离子发生阳离子交换作用，形成六水合八面体配位的外层络合物;EXAFS谱图分析和统计学F验结果表明在中性和微碱性pH条件下Ni(Ⅱ)在丝光沸石/水界面和钙基蒙脱石/水界面形成内层络合物，而在钠基累托石/水界面则形成Ni-Al LDH类水滑石结构共沉淀形态;在高碱性pH条件下Ni(Ⅱ)在三种天然矿物/水界面形成氢氧化镍沉淀、Ni-Al LDH类水滑石结构共沉淀形态或镍页硅酸盐共沉淀形态。　　(3)体系温度是影响Ni(Ⅱ)在天然矿物/水界面吸附行为和可逆性的重要因素。随着体系温度的升高，Ni(Ⅱ)在丝光沸石/水界面和钙基蒙脱石/水界面的吸附形态从外层络合物转变为内层络合物。体系温度的升高对Ni-Al共边结合内层络合物的相对含量没有影响，而导致Ni-Si共角结合内层络合物相对含量的明显增加，表明吸附反应的可逆程度随体系温度的升高而增强。相比之下，Ni(Ⅱ)在钠基累托石/水界面的吸附形态则随体系温度的升高呈现出从外层络合物到内层络合物以至Ni-Al LDH类水滑石结构共沉淀形态的三重转化趋势。　　(4)胡敏酸(humic acid, HA)和富啡酸(fulvic acid, FA)的吸附可以改变矿物表面物化性质和位点浓度，从而影响Ni(Ⅱ)在矿物/水界面的吸附行为和微观形态。静态批实验、FITEQL表面模型拟合和EXAFS谱图分析结果表明HA/FA共存三元体系中pH=6.5的酸性条件下Ni(Ⅱ)倾向于和吸附在三种天然矿物上的HA/FA结合形成B型三重络合物。特别地，表面位点浓度比较和EXAFS谱图分析显示HA共存三元体系中pH=7.5的近中性条件下Ni(Ⅱ)在钙基蒙脱石/水界面的主要吸附形态是二重内层络合物，而在pH=8.5和pH=10.0的碱性条件下则形成Ni-Al LDH类水滑石结构共沉淀形态。　　(5)在特定的水环境化学条件下，重金属离子Ni(Ⅱ)在丝光沸石、钙基蒙脱石和钠基累托石三种天然矿物/水界面的微观吸附形态之间呈现出明显的差别。具体来说，在微碱性pH和较高温度条件下Ni(Ⅱ)在丝光沸石/水界面和钙基蒙脱石/水界面形成内层络合物，而在钠基累托石/水界面却倾向于形成Ni-Al LDH类水滑石结构共沉淀形态。这一差异性是天然矿物晶体结构、物理化学稳定性、表面物化性质和Ni(Ⅱ)的吸附量等多种因素共同作用的结果。　　本论文从分子水平上深入揭示了不同水环境化学因素对重金属离子Ni(Ⅱ)在土壤和水体环境体系中广泛存在的天然矿物/水界面吸附行为和微观作用机制的影响规律，准确阐明了重金属离子Ni(Ⅱ)的宏观吸附行为与天然矿物晶体结构和表面物化性质之间的内在关联机制，补充丰富了FITEQL软件参数数据库信息和表面络合模型理论，初步推断了Ni(Ⅱ)在天然矿物/水界面不同结合形态的热力学稳定性和吸附可逆性。上述研究成果能够为准确掌握Ni(Ⅱ)在实际水环境体系中的物理化学行为和生态毒性提供科学的理论依据，同时也能够为发展污染水体的治理修复新方法和新工艺提供重要的参数指导。