【摘 要】
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CO2大量排放使温室效应加剧,对环境和人类生存都带来严峻挑战。同时二氧化碳又是全球储量最大的碳一资源,因此合理利用CO2越来越得到学者和社会的关注。二氧化碳甲烷化可有效
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CO2大量排放使温室效应加剧,对环境和人类生存都带来严峻挑战。同时二氧化碳又是全球储量最大的碳一资源,因此合理利用CO2越来越得到学者和社会的关注。二氧化碳甲烷化可有效利用碳源减少CO2排放,同时,甲烷作为当今社会被人们看好的低碳燃料也有广泛的市场,因此CO2甲烷化研究最近几年得到了人们的关注。CO2化学性质稳定,因此如何在温和条件下、低能耗、长时间稳定的实现CO2的加氢转化已经成为科学家们研究的重点。非热等离子体在小分子活化、催化反应、表面处理、催化剂制备等很多领域有应用,它能够在低温下实现很多分子的活化转化。目前等离子体在CO2转化方面在CO2和CH4等饱和碳氢小分子重整领域研究较多,而在等离子体与催化剂协同作用CO2与氢气直接加氢报道的较少。本文利用等离子体和金属催化剂相结合对该反应进行了系统的研究。本文首先对CO2加氢催化剂进行筛选:考察了不同金属催化剂负载在SiO2上对CO2加氢性能的影响,得出加氢活性顺序Ni>Fe>Cu;并且对催化剂载体进行考察,其加氢活性顺序SiO2>Al2O3>活性炭>TiO2,催化剂比表面积不是影响催化剂活性的主要因素。通过初步筛选,Ni/SiO2催化剂具有较好的加氢活性及较高的甲烷选择性。进一步考察了金属负载量对Ni/SiO2催化剂活性的影响,并对反应条件进行了考察:放电电压对催化剂的活性是一个重要的影响因素,在较适中的条件下催化剂和放电能相互协同作用才能达到最好的催化效果;催化剂随着负载量的升高加氢活性是逐渐升高的,但过高的负载量催化剂在等离子体条件下气体很难放电击穿;C/H越小,越利于反应的进行;对空速考察发现低电压下C02加氢活性是随着空速的增加而降低,低空速停留时间长,催化剂的活性高,而高空速相反。
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