铋系光催化剂的制备及其在可见光下催化有机合成反应的性能研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:bairuyu123
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在化石能源日趋减少的情况下,太阳能作为一种清洁无污染的能源一直被我们所使用,提高太阳能的使用利用率是我们当下需要解决的重要问题。科学家研究了一系列将太阳能转化为化学能的方法来提高太阳能的利用率,其中半导体光催化作为一种高效耗能少的方法之一,在直接利用太阳能来合成有机物、降解污染物、生产自清洁材料等多个先进领域已有重大突破。Bi基化合物因其独特的晶体结构和适当大小的禁带宽度而引人注目。其中铋系催化剂中的Bi2MoO6和BiVO4的光催化活性和稳定性良好成为大多数人的研究对象,本文制备了不同晶体结构和形貌的Bi2MoO6和BiVO4的光催剂,利用XRD、UV-vis DRS、SEM、TEM、XPS、BET、PL等表征方法对光催化剂的结构、形貌、光学性质等进行了一系列的结果表征。实验共分为两大部分,实验的第一部分由水热合成法制备了一系列不同厚度的片状γ-Bi2MoO6,在制备过程中改变溶剂种类、pH值、水热温度会使得γ-Bi2MoO6的厚度发生改变,进而使得光催化剂活性发生变化,然后利用NaBH4还原法制备不同质量分数的Pt/γ-Bi2Mo6负载型光催化剂,将制备好的Pt/γ-Bi2Mo6光催化剂应用于苯甲醇与苯乙酮的羟醛缩合反应中,通过PL测试可知,4 wt%的Pt/γ-Bi2Mo6(硝酸溶剂、pH=9、180℃)为最优催化剂,利用控制单一变量对反应条件进行优化,例如溶剂种类、碱、碱量、反应物量等使得苯甲醇与苯乙酮的羟醛缩合反应的转化率达到最高,反应的转化率达到80.7%,并且探究了波长和光强度对反应的影响,接着探究了探究了醇类和酮类衍生物对反应的影响,在实验最后对催化剂的稳定性进行了测试,实验结果表明催化剂在循环五次后仍能保持较高的活性;实验的第二部分由水热合成法成功制备了不同pH值(pH=2-11)的单斜相BiVO4,将单斜相BiVO4应用于苯甲醇的选择性氧化到苯甲醛的反应中,由PL测试可知,pH=7的BiVO4的荧光信号峰最弱,强度最低为最优催化剂,由SEM测试可知pH=7的BiVO4呈八面立方结构,表面光滑为反应提供大量活性位点,催化剂活性最高,控制不同催化剂、溶剂、碱等变量对反应条件进行优化,使得苯甲醇选择性氧化到苯甲醛的转化率最高,反应的转化率达到83.5%,探究了醇类衍生物对反应的影响,并且对催化剂的循环能力进行了测试,进而探究了催化剂的稳定性,在实验最后对催化剂进行了活性物种测试。
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