【摘 要】
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电卡效应是外加电场诱导极性材料的熵改变而产生吸放热现象的物理效应,可用于实现热搬运和制冷。利用电卡原理制备的固态制冷器与目前使用的压缩制冷机相比,不使用对大气环境有害的氟氯昂类制冷剂,具有绿色环保的优点。另外,电卡制冷器体积小、重量轻,可以集成在电路板上,这为IC芯片和电子元器件的散热问题提供了解决方案。铁电材料的体系和组分设计对实现大的电卡效应非常关键。（Pb,La）（Zr,Sn,Ti）O3（P
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电卡效应是外加电场诱导极性材料的熵改变而产生吸放热现象的物理效应,可用于实现热搬运和制冷。利用电卡原理制备的固态制冷器与目前使用的压缩制冷机相比,不使用对大气环境有害的氟氯昂类制冷剂,具有绿色环保的优点。另外,电卡制冷器体积小、重量轻,可以集成在电路板上,这为IC芯片和电子元器件的散热问题提供了解决方案。铁电材料的体系和组分设计对实现大的电卡效应非常关键。（Pb,La）（Zr,Sn,Ti）O3（PLZST）材料体系易于通过组分调控获得多种相结构和不同的电学性能。为此,本文选择PLZST基陶瓷作为研究对象,研究了组分调控、元素掺杂和玻璃相添加三种不同方法对其介电、铁电特性和电卡效应等的影响,有效提高了该体系陶瓷的电卡制冷性能。首先,本文研究了锆钛比调控对(Pb0.94La0.04)(ZrxSn0.30Ti0.70-x)O3（x=0.54,0.52,0.50,0.48）陶瓷电卡效应的影响。结果发现,不同锆钛比含量对其反铁电相与铁电相的稳定性影响显著。外加电场70 kV·cm-1下,锆钛比为52/18的(Pb0.94La0.04)(Zr0.52Sn0.30Ti0.18)O3反铁电陶瓷在室温下具有最大的电卡效应:包括1.75 J·K-1·kg-1的等温熵变（ΔS）、0.530k J·kg-1的等温热（Q）和1.04 K的绝热温变（ΔT）;140℃时,锆钛比为50/20的(Pb0.94La0.04)(Zr0.50Sn0.30Ti0.20)O3具有最大的电卡效应,ΔS和Q分别为2.19 J·K-1·kg-1、0.900 k J·kg-1。其次,铁电材料的电卡效应随温度的变化关系（即电卡响应）与其退极化转变或铁电态到顺电态的相变密切相关。考虑到大电卡效应往往出现在相变温度处,而Sr元素能显著影响PLZST体系的相变温度,本文研究了Sr2+掺杂对PLZST陶瓷电卡效应的影响。结果发现,掺杂2%Sr2+的(Pb0.92Sr0.02La0.04)(Zr0.48Sn0.30Ti0.22)O3陶瓷的反铁电性得到增强,退极化转变温度（Td）由未掺杂时的59.5℃降低到室温附近,在50 kV·cm-1外加电场下的电卡效应于35℃时出现峰值(ΔS=2.20 J·K-1·kg-1,Q=0.677 k J·kg-1,ΔT=1.36 K)。掺杂13%Sr2+的(Pb0.81Sr0.13La0.04)(Zr0.33Sn0.30Ti0.37)O3弛豫铁电陶瓷,居里峰被移动至34.3℃,其电卡效应(外加电场50 kV·cm-1)在44℃时最大(ΔS=0.89 J·K-1·kg-1,Q=0.280k J·kg-1,ΔT=0.56 K)。研究表明,Sr2+可降低PLZST陶瓷电卡响应峰值对应的工作环境温度,有利于满足日常制冷需要。最后,鉴于在陶瓷体系中诱导出大电卡效应通常需要施加高工作电压,需要材料具有较高的击穿电场,本文研究了添加0.5Pb O-0.25B2O3-0.25Si O2玻璃对(Pb0.92Sr0.02La0.04)(Zr0.48Sn0.30Ti0.22)O3陶瓷电卡效应的影响。结果发现,PLZST陶瓷在添加适量玻璃后实现了高温液相烧结,击穿电场得到明显提升,能够在更高外加电场下安全工作并达到更大的饱和极化。添加1%玻璃的陶瓷样品在102.2 kV·cm-1电场下的ΔS和ΔT最大值分别为2.28 J·K-1·kg-1和2.30 K,等温热Q高达0.921 k J·kg-1。其电卡温变和等温热相比于未加玻璃的同组分陶瓷样品分别提高了69%和36%,并且电卡熵变在30℃至160℃的宽温区内都保持在最大值的80%以上,具有较好的温度稳定性。由此可见添加玻璃使得PLZST陶瓷的电卡制冷能力得到进一步提升。
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