【摘 要】
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尖晶石型Li4Ti5O12（LTO）具有循环稳定性优异、零体积膨胀、电压平台稳定（1.55 V vs Li/Li+）、安全系数高和成本低廉等特性,被认为是最具有竞争力的新型储能材料之一。但Li4Ti5O12较低的离子电导率和电子电导率严重制约着其在高倍率下的充放电性能。本论文利用球磨辅助固相法制备掺杂改性的Li4Ti5O12负极材料,并通过Te元素掺杂来改善LTO负极材料的输运特性,进一步提高其电
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尖晶石型Li4Ti5O12（LTO）具有循环稳定性优异、零体积膨胀、电压平台稳定（1.55 V vs Li/Li+）、安全系数高和成本低廉等特性,被认为是最具有竞争力的新型储能材料之一。但Li4Ti5O12较低的离子电导率和电子电导率严重制约着其在高倍率下的充放电性能。本论文利用球磨辅助固相法制备掺杂改性的Li4Ti5O12负极材料,并通过Te元素掺杂来改善LTO负极材料的输运特性,进一步提高其电化学特性。首先基于密度泛函理论,对Te掺杂前后Li4Ti5O12进行了第一性原理计算。结果发现,Te掺杂增大了Li4Ti5O12的晶格参数和晶胞体积,这有利于扩大锂离子的传输通道。态密度分析表明Te原子的引入调整了Li4Ti5-xTexO12态密度的分布,在禁带中出现了O-2p轨道电子、Ti-3d轨道电子和Te-5s轨道电子杂化后形成的杂质能级。其中,Li4Ti4.95Te0.05O12在+2.13 e V引入了施主杂质能级,而Li4Ti4.9Te0.1O12在+0.59 e V出现施主杂质能级和在-0.21 e V出现受主杂质能级。采用固相法制备了Li4Ti5-xTexO12负极材料,系统研究了Te掺杂对Li4Ti5O12的影响。XRD分析表明,Te掺杂前后的样品均为尖晶石结构。输运特性测试表明,Li4Ti4.95Te0.05O12样品的离子电导率为2.20×10-7S·cm-1,电子电导率为2.40×10-9S·cm-1。理论分析与实验均表明,Te掺杂一定程度上改善了Li4Ti5O12的输运特性。半电池条件下Li4Ti4.95Te0.05O12样品在0.1 C倍率下首次放电比容量为171.67 m Ah·g-1,5 C倍率下的初始放电比容量为146.13 m Ah·g-1,循环100次后的容量保持率为98.2%。在10 C倍率下放电比容量可以达到120.25 m Ah·g-1。CV和EIS测试结果显示,Li4Ti4.95Te0.05O12表现出较小的电位差和较低的电荷转移阻抗。全电池测试发现,在1 C倍率下LiCoO2/Li4Ti4.95Te0.05O12全电池循环400圈后的比容量为141.30m Ah·g-1,容量保持率为92.8%,Li Fe PO4/Li4Ti4.95Te0.05O12全电池体系在1 C倍率下进行400次循环后的比容量为116.58 m Ah·g-1,容量保持率为89.8%。以上结果表明Li4Ti4.95Te0.05O12与LiCoO2和LiFePO4匹配成的全电池体系有良好的电化学性能。
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