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凝聚态光谱是研究半导体光学性质的一个重要手段,本文通过透射光谱、反射光谱、发光光谱和拉曼光谱等光谱研究方式,对纤锌矿结构的Ⅲ族化合物AlxIn1-xN薄膜的电子及其跃迁过程、声子及其相互作用等基本物理性质和物理参数进行了探索和分析。 当前,半导体材料已经在信息技术的各个领域得到了广泛的应用,以Ⅲ族氮化物为代表的新型半导体材料显示出巨大的优越性,在蓝光发光二极管、激光器、紫外探测器、高速/高频器件及第三代太阳能电池等方面显示了广阔的应用前景。但由于较低的分解温度以及需要相当高的氮平衡汽压,生长覆盖全部组分的高质量的AlxIn1-xN薄膜(特别是高In含量)相当困难,有关AlxIn1-xN薄膜性质的研究还处于起步或摸索阶段,一些基本物理性质和参数还没有完全达成一致。因此在目前阶段,非常有必要对其物理性质,包括对其电子行为和声子行为等材料内部结构和物性进行全面而准确地研究。 论文中,我们首先通过变温透射和发光光谱,对分别用磁控溅射方法(RF)和金属有机物化学气相沉积方法(MOCVD)生长的两种InN薄膜样品,进行了带间跃迁特性研究。借助四层薄膜透射模型,得到InN的众多变温光学特性,如吸收系数、能带带隙、乌尔巴赫(Urbach)带尾参数、折射率、消光系数和电子浓度等。我们用一套经验公式来描述InN薄膜,在本征吸收区和Urbach吸收区的吸收系数(与温度和波长有关)。研究表明,各种方法生长的InN薄膜质量不同,影响着其基本物理特性,如带隙值还一直处于争论之中。X射线衍射(XRD)半峰宽和电子浓度数值表明,两种样品中MOCVD生长的InN薄膜质量相对较好。我们从透射光谱和发光光谱得到了这块样品的带隙值均为1.4eV左右,但由于缺陷浓度较高(~1.4×1018 cm-3),考虑了Burstein-Moss移动、能带重整化效应及Urbach带尾效应,修正后两种光谱法得到的带隙值均在1.2eV附近,与最新文献上相关的报导十分吻合。我们用基于态密度和载流子—声子相互作用的带尾态理论(包括结构无序、载流子杂质相互作用、载流子声子相互作用)很好地解释了InN薄膜中的Urbach带尾现象。InN薄膜中的带尾值在90~120 meV,其中结构无序起主要作用(~90 meV),这与很强的非辐射复合中心存在有关。基于克拉默斯—克勒尼希(Kramers—Kroning)模型,我们揭示了与温度和波长有关的折射率变化情况,发现,带隙附近折射率有个最大值,带隙以下折射率能用Sellmeier经验公式来描述。 接着,我们通过用紫外同步辐射法测得的变温反射光谱,研究用MOCVD方法生长的AlN薄膜带间跃迁特性。借助四层薄膜反射模型,同研究InN薄膜一样,我们得到了AlN薄膜的众多变温光学特性,如吸收系数、能带带隙、Urbach参数、折射率等,并用相同理论和类似公式描述和揭示了这些性质。由于AlN带隙相对较大,激发光源难匹配,造成光谱研究方法较难实现;因此,这也是有研究小组,对不同温度下(23-300K)的AlN薄膜带隙附近的物理特性做系统研究。与InN薄膜相比,AlN薄膜带隙值随温度变化更加明显,AlN薄膜的Urbach带尾值变小(60~90 meV),AlN薄膜的缺陷浓度也相对减小(~1.3×1017cm-3)。 研究二元InN和AlN薄膜的基础上,我们通过变温透射光谱,研究了用RF方法生长的不同组分的AlxIn1-xN(0≤x≤1)薄膜的带间跃迁特性,也得到了系列光学性质,如吸收系数、能带带隙、Urbach参数、折射率等,并与研究InN薄膜一样对这些性质进行了总结。实验结果表明:随着Al组分的增加AlxIn1-xN薄膜的带隙值出现有规律的变大,这种变化同用经典赝势法(EPM)得到的理论结果一致;随着Al组分的增加AlInN薄膜的带隙随温度变化的激烈程度加强;AlxIn1-xN薄膜中存在较强的Stokes现象,随着Al组分(0≤x≤0.25)的增加数值变大(最大~380 meV)。我们还发现,随着Al组分增加,Urbach带尾值急剧增加,临变点在x=0.8附近(峰值~380 meV),然后又趋于减小至AlN的数值,这种变化跟AlxIn1-xN薄膜的XRD半峰宽的变化趋势一致,这可能是由于Al组分增加而造成的晶格无序。 最后,我们通过变温显微拉曼光谱,对用RF生长的不同组分的AlxIn1-xN(0≤x≤0.53)薄膜的声子特性进行了研究。运用详细的模型(考虑了晶格热膨胀、残余应力和多声子耦合的非谐效应),阐释了AlxIn1-xN薄膜的光学(Longitudinal Optical,LO)声子和拉曼激活的非极性模高频支E2(high)声子的变温特性。我们发现,随着温度的增加(83-473K),AlxIn1-xN薄膜的声子频率红移和峰宽展宽主要是由非谐效应造成的。InN薄膜中有A1(LO)和E2(high)两个声子模,A1(LO)声子比E2(high)声子有更多的驰豫通道,在A1(LO)声子驰豫过程中四声子过程于三声子过程相当,而在E2(high)声子驰豫过程中只有四声子过程。AlxIn1-xN薄膜(x≠0)中有A1(LO)、A2(LO)和E2(high)三个声子模,A2(LO)声子模和A1(LO)声子模性质相近,E2(high)声子比A1(LO)声子有更多的驰豫通道。随着Al组分的增加,三声子过程对AlInN薄膜的A1(LO)、A2(LO)和E2(high)模非谐效应作用增大,虽然对声子驰豫来说四声子过程也是很重要的。 本论文紧紧结合了凝聚态光谱的研究方法和新型半导体材料的物理特性这两点,一方面详细地阐述了如何将现代凝聚态光谱应用到材料的研究中去,另一方面也分析了所得到的半导体材料物理特性,这些基本的性质对今后人们的研究提供了很好的参考依据。从研究的方法来看,本论文通篇贯彻了理论结合实验的宗旨,选择最合适的模型和理论来拟合和分析实验数据,再根据理论分析需求来设计更好的光谱实验,力求实验数据更可靠,理论模型更贴切。