载铁聚丙烯酸基纤维材料制备及其催化氧化染料性能研究

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纺织、印染工业产生的大量染料废水给人类生存造成了极大危害,Fenton法可非选择性矿化有机染料,为染料废水治理开辟了新的方向。本研究首先以可纺的聚丙烯酸(PAA)为功能组分、聚丙烯腈(PAN)为增强组分,采用静电纺丝法制备了PAN/PAA复合纳米纤维膜,基于PAA羧基与铁离子的配位作用将Fenton催化剂负载于PAN/PAA纤维膜上,制得具有催化Fenton反应功能的纤维膜;并设计具有截留铁离子功能的PAA/PAN复合纳米纤维膜,在静电纺丝过程中利用PAA层的粘附性将其叠加至上述具有催化Fenton反应功能的纤维膜上,这一叠加层可显著降低纤维膜应用过程中铁离子的损失,赋予纤维膜稳定催化H2O2处理染料废水性能,与其他膜材料相比,复合纳米纤维膜在染料废水治理领域显现出应用优势。研究结果表明,与纯PAN纳米纤维膜相比,PAN/PAA复合纳米纤维膜的铁离子负载率提高了167%;PAN纳米纤维膜和PAN/PAA复合纳米纤维膜的总铁离子洗脱率分别比含有叠加层的纤维膜高27倍和6倍;由于对铁离子的高负载和低洗脱,含有叠加层的纤维膜可在30个操作周期内稳定去除亚甲基蓝(MB),MB去除率可达97.0%;与叠加前制得的纤维膜相比,含有叠加层的纤维膜具有更突出的力学性能和可调节的渗透通量。此外,本研究利用水可分散氧化石墨烯(GO)取代PAN,在湿法纺丝过程中增强PAA,同时在纺丝线上原位负载铁离子,结合高倍拉伸、热定型过程制备高强度、低收缩、耐水溶、低铁离子洗脱、可重复使用的PAA基Fenton催化纤维。研究结果表明,掺杂GO、配位铁离子以及适宜的拉伸、热定型工艺可优化纤维的结晶、取向态结构,赋予纤维高强度、低收缩、耐水溶特性;GO的引入可以显著提升纤维的铁离子负载率,降低纤维的铁离子洗脱率,特别是可提高二价铁离子的含量,显著提升纤维的催化活性,同时改善了初生纤维的可高倍拉伸性能;在40次循环使用过程中所得纤维可在3min内脱色90.0%的MB,且洗脱铁离子的平均浓度仅为3.2mg/L;该纤维断裂强度高达1.63c N/dtex,为PAA初生纤维的40.8倍,断裂伸长率仅为35.82%,为应用提供了力学保障。
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