由于社会经济快速发展,人类活动导致大气中CO₂含量逐年增加,温室效应愈加明显,全球变暖、冰川融化、海洋酸化等一系列环境问题随之出现,严重影响自然界生态平衡。对CO₂进行捕集并将其转化成高附加值化学品可以实现CO₂的社会经济价值,达到资源利用的最大化。目前CO₂转化技术中,电化学法由于其反应条件温和、产物可调、设备简单、环境友好等优点,成为了研究者关注的热点。CO₂分子结构稳定,活化过程需要较高的过电位,因此使用高效的电催化剂来降低反应过电位,减少能耗是必要的。炭材料本身具有高导电性、可控的孔结构、出色的稳定性、低成本等优点,但其本身催化活性不高,因此非贵金属多孔炭基催化剂受到了广泛的关注,并取得了一系列突破性的进展。本论文的研究内容主要是以过渡金属多孔炭基催化剂为研究对象,通过组分调节、结构优化来调控CO₂电还原产物的分布。主要研究工作内容和结果如下:（1）以三聚氰胺、三苯基膦、乙酸镍为前驱体得到三元复合材料在850℃下热解,三聚氰胺作为氮源和碳源,三苯基膦作为磷源,最后得到原位生长磷化镍的镍-氮-炭催化剂。其中磷化镍是常见的析氢催化剂,镍-氮-炭组分对CO₂还原为CO具有较高选择性,因此将该材料用于电催化CO₂-H₂O制备不同比例合成气。探究了前驱体中三苯基膦含量对材料形貌、孔道结构、表面元素组成的影响,发现随着前驱体中三苯基膦用量的增加,催化剂的比表面积增加,这主要是由于三苯基膦在热解过程中生成的气体具有活化作用,能够增加材料的孔道结构和比表面积;磷化镍的种类从Ni₁₂P₅变为Ni₂P。催化剂的CO₂还原测试结果表明材料在-0.5^-1.1 V（vs.RHE）电位区间内,可以实现合成气（CO/H₂）比例从10:1到1:4之间调控,并且结果表明:同一电位下,合成气比例与表面磷化镍/Ni-N_x的值存在线性关联。该部分工作为合成气的制备提供了新的合成思路。（2）合成含有Cu-N₄单体的结晶配位聚合物作为前驱体,经过热解、酸洗,制备出富含边缘结构的超亲水炭材料。实验中研究了热解温度分别为600℃和900℃材料的氮掺杂量、氮种类分布、孔道结构。并采用浸渍法使材料负载镍,制备出镍-氮-炭催化剂,应用于CO₂电催化还原。氮气吸附和CO₂吸附结果表明材料具有丰富的微孔结构,有利于镍原子的锚定,提供反应活性位;根据TG-MS分析,与超疏水炭材料EC600JD对比,发现制备的超亲水炭含有大量的边缘位点;水汽吸附结果表明,材料在低相对湿度下的水汽吸附量明显大于超疏水炭材料,说明材料具有较大的极性。电催化性能测试结果表明,超亲水炭负载2 wt.%镍后,其在电解电位处于-0.9 V（vs.RHE）时,CO的法拉第效率达到最大,为91.2%,对应的分电流密度为23.5 mA cm^-2。稳定性测试结果显示UPC-2%Ni在-0.77 V（vs RHE）电位下电解9 h仍能保持90%以上的法拉第效率,表明该材料具有较好的稳定性。该工作为亲水炭在CO₂还原中的应用提供了借鉴意义。