无机铝源介孔氧化铝的制备及应用性能研究

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本论文系统地研究了无机铝源有序介孔氧化铝的制备、对金属离子的吸附性能、负载金属催化剂的合成及其在H2O2催化氧化反应中的催化性能。采用硝酸铝为铝源制备有序介孔氧化铝,通过多种测试技术对其结构进行了表征,探讨各种因素对合成有序介孔氧化铝结构的影响。以有序介孔氧化铝为吸附剂,对水溶液中的Cr3+离子进行吸附,探讨其在不同吸附条件下的吸附性能。以有序介孔氧化铝为载体,采用不同制备方法合成负载铜金属催化剂,借助多种表征技术对催化剂结构进行表征。将制备的催化剂应用于H2O2的催化氧化反应中,探讨催化剂的催化性能和稳定性。以硝酸铝为铝源,聚乙二醇1540为模板剂,碳酸铵为沉淀剂,加入辅助剂磷酸氢二铵和尿素,采用沉淀法合成有序介孔氧化铝,比表面积220-300m2/g,孔径分布2.8-5nm,孔容0.3-0.5cm3/g,孔道规整、有序。相比较有机铝源,该方法工艺简单、成本低。模板剂在介孔形成过程中起到定向堆积的作用,添加辅助剂有助于孔结构的改善。反应终点pH值、洗涤剂选择都会对介孔结构产生影响。以制备的有序介孔氧化铝为吸附剂,研究其对金属离子Cr3+的吸附性能,考察pH值、吸附时间、吸附质浓度、吸附温度各种条件对吸附性能的影响,确定最佳的吸附条件为:pH值大于7.6,吸附时间20分钟,吸附温度为室温。Cr3+离子在有序介孔氧化铝上的吸附可以用Freundlich方程很好的描述。以有序介孔氧化铝为载体,采用过量浸渍、等体积浸渍和原位合成方法制备了负载铜金属有序介孔氧化铝催化剂。将制备的催化剂应用于H2O2催化氧化甲基橙反应中,通过反应前后甲基橙浓度的变化来表征催化性能。实验结果表明:不同的负载方法对制备的催化剂的结构特征、金属与载体的相互作用有很大的影响。浸渍方法制备催化剂的催化活性比较强,但金属溶出比较严重,原位合成催化剂金属与载体结合力强,催化活性稍低。
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