合成气甲烷化作为煤化工领域的重要技术之一，近年颇受人们的关注，甲烷化机理的研究对于该反应催化剂的改性具有重要的指导意义。本文使用浸渍法制备了Ni/Al2O3(NA)和Ni/ZrO2-Al2O3(NZA)催化剂，通过固定床反应器以及X射线衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H2-TPR）、N2吸脱附等表征手段考察了ZrO2的加入对于催化剂CO甲烷化催化性能的影响。利用原位漫反射红外光谱法(In-situ FTIR)对两种催化剂表面的甲烷化机理进行了探讨，结论如下：（1）研究了ZrO2的加入对于催化剂在不同反应温度，反应时间，CO/H2配比条件下催化性能的影响。NZA催化剂具有更好的低温反应活性、催化稳定性，这是因为ZrO2的加入改变了催化剂表面的物化性能，使得NZA催化剂可以很好的抑制石墨炭的生成。（2）通过对催化剂表面CO吸附和甲烷化反应原位红外研究，发现CO的解离方式为氢助解离，羰基氢化物与多氢羰基氢化物是甲烷化反应的活性物种；ZrO2的加入改变了Al2O3载体的物化性能，使甲酸盐与碳酸盐物种的生成与积累受到抑制，因此NZA催化剂具有更好的的稳定性和选择性。（3）通过研究催化剂表面物种在H2气氛中随时间的变化，发现CO甲烷化反应过程是通过活性吸附的CO→羰基氢化物→多氢羰基氢化物→甲烷的反应途经完成的。桥式吸附位和线式吸附位上的羰基氢化物与NZA催化剂间的相互作用力小，更容易与吸附H反应生成甲烷，因此NZA催化剂在相同的反应温度下比NA催化剂表面的甲烷特征峰强度高。