易溶性金属酞菁配合物的合成及激发态性质研究

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当今社会正处于信息飞速发展的时代,激光技术的应用越来越广泛,基于强光光学的各种应用得到迅猛发展,相应地对各类非线性光学材料的研究也越来越深入,酞菁衍生物由于具有大的共轭体系而表现出优异的非线性光学性质,因此成为非线性光学材料领域的研究热点。以制备具有优良三阶非线性光学性质且具有较好溶解性的金属酞菁衍生物为目标,设计合成了四-α-(3-吡啶氧基)系列酞菁[α-MPc(3-OPy)4,M为H2、Co、Ni、Cu、Zn、Pb,OPy为吡啶氧基]、四-α-(2-乙烯氧基)乙氧基系列酞菁[α-MPc(OR)4,M为H2、Co、Ni、Cu、Zn、InCl;OR为(2-乙烯氧基)乙氧基]以及轴向取代[四-α-(2-乙烯氧基)乙氧基铟酞菁[α-In(R’)Pc(OR)4,OR为(2-乙烯氧基)乙氧基;R’为正乙基(C2)、正丙基(C3)、正丁基(C4)、正戊基(C5)、正己基(C6)、正辛基(C8)、苯基(Ph)、对甲基苯基(PhC)、对甲氧基苯基(PhOC)、对叔丁基苯基(PhtBu)、1-萘基(Naph)]。利用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)、核磁共振(1H NMR)、元素分析(CHN)、激光解析飞行时间质谱等表征手段对以上酞菁配合物进行了表征,其中轴向取代铟酞菁、吡啶氧基、醚链酞菁等二十一种金属酞菁衍生物未见文献报道。采用Z-Scan技术在激光波长532 nm、脉冲宽度4 ns、重复率为10 Hz的条件下,研究了[α-MPc(3-OPy)4,M 为 Cu、Zn、Pb;OPy 为吡啶氧基]、[α-MPc(OR)4,M为Ni、Cu、Zn、InCl;OR为(2-乙烯氧基)乙氧基]的三阶非线性光学性质,探讨了中心金属、周边取代基与非线性光学性质的相关性,结果表明原子序数大的中心金属酞菁具有较大的二阶分子超极化率,铜酞菁的二阶分子超极化率略大于锌酞菁,乙烯氧基金属酞菁的二阶分子超极化率大于吡啶氧基金属酞菁。采用激光闪光光解技术,在激发波长410 nm、脉冲宽度4.5ns的实验条件下对 α-MPc(OR)4[M 为 Zn、InCl,R =-CH2CH2OCH2CH3)]、α-In(R’)Pc(OR)4 进行了瞬态吸收光谱的测定,获得了三线态瞬态吸收光谱,上述配合物均存在T1-Tn吸收;在580 nm激发光波长、4.5 ns脉冲宽度下,对上述酞菁配合物的三线态第一激发态寿命进行了测定,配合物的三线态第一激发态的寿命达到了微秒量级,轴向取代铟酞菁的三线态寿命均小于相应的铟氯酞菁的三线态第一激发态寿命,对甲氧基苯基轴向取代铟酞菁例外。
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