负载型贵金属催化剂具有高活性、高选择性和稳定性,因此广泛应用于光催化反应和工业生产中。但贵金属价格昂贵而稀少,为了提高利用率和量子尺寸效应,降低贵金属颗粒尺寸已成为当前研究的热点之一。近年来,负载型贵金属单原子催化剂由于具有高活性、反应选择性和稳定性而备受人们关注。本文采用密度泛函理论方法分别对Au和Pt单原子负载在锐钛矿TiO2(101)表面上的吸附情况进行研究,并对CO氧化反应和甲酸分解反应在两种负载表面上的吸附情况进行了研究。计算结果表明:1.Au和Pt单原子趋向于吸附在TiO2(101)表面的两个二配位2cO原子之间桥位上。Au原子与底物之间的相互作用弱于Pt原子,而且Au原子容易发生迁移,离开其最稳定吸附位。受到Au、Pt单原子的影响,导致五配位5cTi原子被活化,在发生反应时起到了活性位点的作用。2.在CO氧化反应中,CO通过C原子吸附在贵金属单原子上,O2倾向于与TiO2(101)表面的5cTi原子和贵金属单原子成键。CO在这两个表面上发生氧化反应时,02的断键是该反应的决速步骤,在Au1/TiO2、Pt1/TiO2表面上反应活化能分别为1.05 eV和0.95 eV。因此,CO在Pt1/TiO2表面上发生氧化反应比在Au1/TiO2表面上相对更容易发生。3.甲酸趋向于通过羰基氧吸附在Au1/TiO2(101)表面5cTi上或Au原子上比吸附在清洁TiO2(101)表面上更稳定。甲酸分子在Au1/TiO2(101)表面上能够自发地通过O-H键断裂生成HCOO和H原子;HCOO通过C-O键断键生成CO2比通过C-H和C-O键断裂生成H2O和CO相对更有利。