【摘 要】
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低碳烯烃（C2-C4）是生产塑料、橡胶的最基本工业原料,主要通过石油催化裂解得来。众所周知,我国是一个煤炭消费大国,因此发展煤基合成气生产低碳烯烃产品具有重要意义,通过费托合成（FTS）将合成气直接转化为低碳烯烃产品,作为一种无中间步骤的直接途径,被认为是提高烯烃产量的潜在工艺。发展合成气直接制烯烃技术核心是高性能催化剂的研发与应用,本研究从铁锰氧化物的制备过程入手,采用沉淀法在不同合成环境下得到
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低碳烯烃（C2-C4）是生产塑料、橡胶的最基本工业原料,主要通过石油催化裂解得来。众所周知,我国是一个煤炭消费大国,因此发展煤基合成气生产低碳烯烃产品具有重要意义,通过费托合成（FTS）将合成气直接转化为低碳烯烃产品,作为一种无中间步骤的直接途径,被认为是提高烯烃产量的潜在工艺。发展合成气直接制烯烃技术核心是高性能催化剂的研发与应用,本研究从铁锰氧化物的制备过程入手,采用沉淀法在不同合成环境下得到一系列Fe-Mn催化剂,结合相关表征手段,考察沉淀剂、温度以及铁锰互混方式对其催化剂结构、形貌、活性相尺寸和催化合成气制烯烃性能的影响。本论文的主要研究成果有以下几点:1、采用共沉淀法制备不同沉淀剂、不同合成温度下的Fe-Mn催化剂,以K2CO3和KHCO3为沉淀剂的催化剂表现出均匀松散的球状颗粒形貌,具有较大的比表面积和较小的孔径结构,Fe物种在催化剂中分散度最好,而以KOH为沉淀剂的催化剂表现为聚集的棱形颗粒,且有着较小的比表面积和较大的颗粒尺寸,Fe物种的分散度较差;固定沉淀剂KHCO3,改变合成温度,发现相对于温度为20℃,在-10℃的温度下得到的催化剂表现出高比表、小尺寸结构,且具有较好的分散体系。2、上述不同结构Fe-Mn催化剂在催化性能上有着显著区别,沉淀剂K2CO3制得的催化剂具有较低的还原温度,且表现出较多的晶体缺陷,催化性能发现K2CO3制得的催化剂CO转化率最高（26.96%）且有着较高的烯烷比（6.31）,KHCO3制得的催化剂CO转化率次之,但表现出较高的低碳烯烃产率（38.60%）,KOH制得的催化剂性能最差;在不同合成温度下发现,温度较低时更易还原,且晶体缺陷程度更高,催化性能发现,-20℃制得的催化剂促进其还原程度,对应较高的CO转化率（20.37%）,-10℃得到的催化剂多产低碳烯烃（23.20%）。3、采用四种方式（低温共沉淀、沉积沉淀、前驱体混合煅烧及机械混合）制备不同结构Fe-Mn催化剂（沉淀剂KHCO3,合成温度-10℃）,结果表明,合成方法对催化剂结构有显著影响体现在三个方面:活化过程、铁碳化合物尺寸及催化反应性能,发现共沉淀制备的Fe-Mn催化剂显示出较高的CO转化率（20.07%）、烯烷比（2.32）及铁时空收率(4.37×10-5mol CO·gFe-1·s-1),这主要得益于该催化剂活化后形成的较小的铁碳化合物颗粒尺寸及更多的Fe5C2活性相。
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