g-C3N4基纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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五颜六色的饰品、家具早已成为了生活中必不可少的点缀,而印染业大量使用人工有机染料却可能正在毁坏着环境。近年来,保护环境的号召喊得越来越响亮,如何利用一种对环境友好且高效节能的技术来解决环境污染的问题成为了新世纪科学家们关心的话题。在上述背景下,半导体光催化技术作为一种绿色无污染的技术,在解决环境污染问题尤其是水污染方面的问题得到了研究者们广泛的关注。TiO2作为一种传统的光催化剂,其在能源与环境领域被研究者们研究了很久。但是TiO2的缺点也很明显,比如它的带隙较大(大约是3.2eV)只能吸收太阳光中处于紫外光区的光,这一点严重地限制了其对太阳光的使用率。鉴于此,探索一种使用可见光进行催化的光催化剂成为了光催化研究领域的一大热门方向。g-C3N4是近些年光催化领域研究的一个热门半导体材料,其禁带宽度比TiO2要小(大约是2.7eV),对可见光有吸收。除此之外,g-C3N4具有化学稳定性好、制备方法简便、原料来源丰富等优点。但是g-C3N4也有缺点比如:比表面积较小、光生电子和空穴的复合率较高、光催化效率不高等。构建表面异质结和用金属元素掺杂是改性光催化剂的重要方法,本文从以上两个角度考虑,成功制备出了TiO2纳米棒/g-C3N4纳米片异质结、镧掺杂g-C3N4纳米片和钆掺杂g-C3N4纳米片。通过使用SEM、XRD、BET、Uv-vis和XPS等测试手段对材料的微观形貌、晶体结构、比表面积、吸光特性、表面化学状态等性质进行了表征,通过光催化降解甲基橙、罗丹明B和亚甲基蓝以及光电流测试等实验对材料的光催化性能进行了测试。研究的内容概括如下:(1)通过水热法和离子交换过程制备出了TiO2纳米棒,通过三聚氰胺的高温热聚合反应制备了TiO2纳米棒/g-C3N4纳米片异质结,通过改变三聚氰胺的加入质量,探讨TiO2的不同负载量对异质结材料光催化性能的影响。结果表明:通过构建TiO2纳米棒/g-C3N4纳米片异质结使得g-C3N4对甲基橙、罗丹明B、亚甲基蓝的降解率由原来的22.1%、82.8%、84.0%,分别提高到了49.3%、99.5%和97.6%,提高效果明显。当原料中二氧化钛纳米棒的加入质量与三聚氰胺的加入质量的比例为1:60的时候制备得到的复合催化剂的催化效率最高。(2)利用简单的一步水热法制备出了镧掺杂g-C3N4复合光催化材料。经过一系列的表征和光催化性能测试我们得出结论:镧元素主要是以La2O3的形式分散在了g-C3N4的表面,并未破坏g-C3N4的晶格结构。镧的掺杂使g-C3N4对光的吸收边缘发生了明显的红移,带隙变窄,光生电子和空穴的分离效率得到了提高。当原料加入的La(NO33·6H2O的质量与加入的g-C3N4的质量比为2:3时制备得到的复合光催化材料的光催化降解甲基橙的效率最高。(3)利用简单的一步水热法制备出了钆掺杂g-C3N4复合光催化材料。经过一系列的表征和光催化性能测试我们得出结论:钆元素主要是以Gd2O3的形式分散在了g-C3N4的表面,并未破坏g-C3N4的晶格结构。首先,钆元素的掺杂使g-C3N4对光的吸收边缘发生了明显地红移,带隙变窄,提高了g-C3N4光生电子和空穴的分离效率。其次,钆元素的掺杂可以使g-C3N4纳米片的比表面积得到明显的扩大。最后,通过光催化降解甲基橙的实验,得知当原料加入的Ga(NO33·6H2O的质量与加入的g-C3N4的质量比为1:30时制备得到的钆掺杂g-C3N4复合光催化材料的光催化效率最高。
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