C02是地球上最丰富和廉价的C1资源,同时CO2的大量排放造成了温室效应,为了改善环境问题和缓解能源危机,急需开发能将CO2转化为高附加值产品的技术,其中催化转化是CO2转化的重要途径。在众多催化转化的产品中,甲醇是重要的化学深加工原料并且可作为汽油的优良替代品。因此,CO2催化转化制甲醇的研究倍受关注。CO2在热力学上是惰性的分子,因此研究的重点是开发出一款活性高的催化剂。在目前的CO2加氢制甲醇催化剂中,铜基催化剂由于其催化性能好、成本低廉而成为了研究热点,但传统铜基催化剂的选择性较低(60%左右)且稳定性有待提高。因此,研发更加高效的CO2加氢制甲醇催化剂是当前面临的最大挑战。在另一研究领域,尖晶石材料作为高效稳定的催化剂或载体引起了催化学界的关注,其中铜铝尖晶石(CuAl2O4)具备一定的加氢能力和较高的热稳定性,并且在反应中能够逐步释放出活性铜,而稳定释放或析出的活性铜物种可作为CO2加氢制甲醇的活性中心,目前这一方面的研究还未见报道。本论文以CO2加氢制甲醇为目标反应,研发了一种性能优异的的CeO2促进型铜铝尖晶石催化剂,该催化剂兼具高的活性和稳定性,同时通过一系列表征进一步深入认知催化剂结构和性能的关系,以期为C02加氢制甲醇研究开发高性能催化剂及提供理论支持。通过对催化剂的C02加氢制甲醇活性评价可知,相比于浸渍法和共沉淀法,水热法合成的催化剂具有较好的性能。不同Ce含量的催化剂上甲醇的选择性呈先升后降的火山型变化趋势,其中5%Ce-CuAl2O4催化剂经250℃还原后,在T=220℃,P=3.0 MPa,WHSV=3000 mL/(g.h),n(H2)/n(CO2)=3.0的反应条件下,能展现最佳的催化活性:C02的转化率为14.5%,甲醇的选择性高达82.2%,CO的选择性仅为16.3%;在该条件下持续反应80 h后,5%Ce-CuAl2O4催化剂上甲醇选择性仍有67.1%,而CuAl2O4催化剂则下降至32.7%。对催化剂进行的一系列表征结果表明,由水热法制备的前体在经过800 ℃焙烧后CuAl2O4形成了稳定的尖晶石结构。Ce02起着隔离作用,有助于活性组分的分散和尖晶石晶粒的细化;Ce与Cu之间的相互作用有助于CuO的还原、调节催化剂中CuO和Cu+的比例,并且能够优化催化剂表面H2和CO2的吸附以及反应中间产物的吸脱附,进而促进加氢反应的进行及甲醇的产生;另外,Ce02的存在能改善催化剂上的积碳情况。综上所述,Ce的引入能同时提高CuA1204催化剂的活性、甲醇选择性及稳定性,展现出潜在的应用前景和研究价值。