【摘 要】
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随着人类无节制的燃烧化石燃料造成燃料的逐渐枯竭,能源短缺已成为人类面临的共同问题。由于化石燃料燃烧所产生的CO2的引起的环境问题也引人注目。光电催化还原CO2可以将CO2
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随着人类无节制的燃烧化石燃料造成燃料的逐渐枯竭,能源短缺已成为人类面临的共同问题。由于化石燃料燃烧所产生的CO2的引起的环境问题也引人注目。光电催化还原CO2可以将CO2转化成有机能源,不仅仅能减轻CO2对地球环境的压力,还能缓解能源问题。本研究制备了氧化钨和二氧化钛复合材料,使用复合材料作为光阳极、金属为阴极的光电催化还原CO2系,相较于常见的还原CO2的体系,新体系可以减少析氢副反应以及降低反应所需偏压,具有低能耗和高还原效率的优点。本文的主要内容如下:通过热解法制备了WO3粉体,使用涂覆法和热处理方法制备了WO3-TiO2光阳极薄膜。薄膜组成均一,其中450℃煅烧的WO3复合量为5 wt%的WO3-TiO2薄膜,光电流密度可以达到695μA/cm2 (1.19 V vs. Ag/AgCl),是纯TiO2薄膜的1.5倍。WO3的复合可以提高光阳极对可见光的吸收能力,降低电子界面的传输电阻,从而提高光阳极的光电催化性能。将WO3-TiO2光阳极与泡沫铜阴极组成光电化学池,通过甲酸产物表征了WO3-TiO2光电催化还原CO2性能,甲酸最佳产量为929 nmol/cm2。通过氢还原法制备了氧指数x分别为2.84,2.74,2.65,2.46,2.27的WO3-x粉体,使用低温涂覆法制备了WO3-x-TiO2薄膜。所制备的WO3-x粉体颗粒大小均一,粒径都在50 nm以内。其中WO2.65-TiO2薄膜在电位是1.19V (vs.Ag/AgCl)时,光电流密度为548.1μA/cm2。由于氧空位的存在提高材料表面电子传输性能与半导体的氧化反应速率,从而提高电子的迁移速率,此外氧空位还能改变材料的禁带宽度从而提高材料的光吸收能力。以甲酸产物研究了WO3-x-TiO2光电催化还原CO2的最佳条件是:还原电位为1.8V, WO265-TiO2为光阳极,反应3h后测得甲酸的最大产量为871 nmol/cm2。
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