化石燃料燃烧在世界能源消耗中一直占有较大比重。其结果导致大量的二氧化碳被排放到大气中,造成了一系列的环境问题,如全球气候变暖、冰川融化、海平面上升等。减少大气中CO₂迫在眉睫。目前减少CO₂的措施有CO₂的捕集与储存以及CO₂的捕集与转化。CO₂的捕集与储存需要消耗巨大的能量,成本太高。相对而言,将CO₂转化为有用的化学燃料更具吸引力。Ni基催化剂在CO₂甲烷化反应过程中容易积炭以及活性物质Ni纳米颗粒容易聚集成较大的颗粒而导致其对于CO₂转化率和产物选择性降低。基于此,本论文在深入了解CO₂甲烷化反应机理的基础上,从控制介孔载体的孔道大小和控制Ni纳米颗粒尺寸等角度出发,研究了不同载体、Ni及稀土的负载量对于CO₂甲烷化性能的影响。主要内容如下:1.采用蒸发诱导自组装法制备有序介孔氧化铝（OMA）作为载体负载不同含量的Ni的催化剂（即Ni/Al的摩尔比）,并将其应用于催化CO₂甲烷化反应中,再通过XRD、BET、H₂-TPR、CO₂-TPD、TEM等表征方法分析研究催化剂的构效关系。结果表明适量的增加Ni/Al的摩尔比能够显著提高其催化甲烷化活性,过多增加Ni/Al的摩尔比时催化剂活性没有呈线性增加。2.在第一部分工作的基础上,我们探究了稀土对其镍基催化剂性能的影响,首先选择在催化剂中加入Ce,通过调节Ce的含量即n_Ce/n_Al,研究助剂含量对催化剂催化性能的影响。结果表明,Ce助剂加入到10Ni/OMA催化剂中,能明显增10Ni/OMA碱性,这也促进了CO₂在催化剂表面的吸附,从而提高了催化剂的活性;当n_Ce/n_Al=0.05时,助剂效果最优,过多Ce助剂加入到10Ni/OMA催化剂中,部分的Ce助剂会覆盖表面Ni活性相,导致Ni活性相比表面积减小,CO₂的甲烷化活性也随之减低。随后我们进一步研究不同稀土助剂（Ce、La、Nd、Y）对10Ni/OMA催化CO₂甲烷化活性的影响;结果表明改性后催化剂的活性大小顺序如下:5Ce-10Ni/OMA（29）5Nd-10Ni/OMA（29）5Y-10Ni/OMA（29）5La-10Ni/OMA。3.控制有序介孔结构是提高催化剂活性和稳定性的有效策略之一。在本章节,我们制备5Ce-10Ni/OMA,5Ce-10Ni/γ-Al₂O₃和5Ce-10Ni/NPA催化剂来研究载体结构和形貌对催化剂活性的影响。CO₂的甲烷化活性结果如下:5Ce-10Ni/OMA（29）5Ce-10Ni/γ-Al₂O₃（29）5Ce-10Ni/NPA（NPA是同样使用蒸发诱导自组装法制备的催化剂,只是制备过程中不加入模板剂P123）。在5Ce-10Ni/OMA催化剂中,TEM结果表明有序介孔催化剂可调控的孔道不仅能控制活性金属的纳米颗粒来防止其烧结;而且高比表面积可以形成高分散性的活性金属,从而可以获得高的催化活性。