在过去的数十年间超级电容器引起了科研工作者们的广泛兴趣,尤其是随着当代社会便携式、可穿戴式电子产品的发展,超级电容器变得更加引人瞩目。超级电容器,也称之为电化学电容器,作为一种电化学储能器件,具有比锂离子电池高的功率密度和比传统电容器高的能量密度,而且具有超长的循环寿命和使用安全性,是柔性储能器件的理想选择。由于石墨烯独特的结构赋予其优越的机械、电学性能以及比表面积等特性,因此宏观石墨烯材料有望在柔性可穿戴式电子器件及能源等领域发挥重大的作用。基于此,本论文从石墨烯及其复合薄膜的制备及微观结构的调控着手,采用电化学沉积、抽滤自组装等方法制备了纯石墨烯薄膜及石墨烯复合薄膜,对其微观结构和电化学储能特性进行了分析与讨论。具体研究内容如下:将石墨烯的双电层电容和金属氧化物的赝电容进行结合,制备了以泡沫镍为基底的石墨烯/氧化镍复合薄膜电极。在1A/g的电流密度下比电容达到803F/g,电化学性能得到了较大提升。以棉布为基底,通过光照还原和原位聚合的方法制备了具有良好柔性的石墨烯/聚苯胺复合材料棉布电极。在扫描速率为3mV/s的条件下,质量比电容可以达到900F/g,是一种适用于智能服装等的高性能电极材料。通过抽滤自组装和激光照射的方法制备了以三维石墨烯薄膜作为电极的柔性全固态超级电容器。制备的石墨烯电极具有优异的机械性能、高电导率(8.53Ω)和良好的电化学性能(185 F/g)。这种自支撑的三维石墨烯薄膜可以不依赖集流体和粘结剂直接应用于超级电容器,而且在弯折情况下仍能表现出良好的电化学性能,有望广泛应用于柔性储能器件中。