高稳定性PbO2电极的制备及其电催化氧化典型难降解有机污染物的研究

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本文通过在电沉积过程中掺杂表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB),实现了对PbO2镀层的晶面控制,获得了高稳定性PbO2(SDS)和PbO2(CTAB)电极。通过降解典型难降解污染物四环素(TC)和刚果红(CR),对制备的二氧化铅电极的电催化氧化能力进行评价,得出的结论如下:(1)在电沉积过程中掺杂SDS和CTAB诱导晶面发生择优取向,使高指数晶面β(301)暴露增多,从而提高了电极的析氧电位。改性后的氧化铅晶体尺寸减小,镀层形貌光滑致密,这使PbO2(SDS)和PbO2(CTAB)电极的加速寿命分别比PbO2电极延长了 81 h和147 h,铅离子溶出量分别减少了 43%和55%。(2)以PbO2(CTAB)电极为阳极降解TC。在最佳条件下降解180 min,废水的COD去除率为69.70%,能耗为37.03 kWh·m-3。PbO2(CTAB)电极对TC的降解属于间接氧化,TC经羰基化、去甲基化、脱氨基(-NH2)和开环反应逐渐被氧化成小分子物质,最终被矿化成无害的H2O和CO2。(3)以PbO2(CTAB)电极为阳极降解CR。在最佳条件下降解180min,废水的COD去除率为42.56%,能耗为44.82 kWh·m-3。PbO2(CTAB)电极对CR的降解属于间接氧化,CR分子内的强显色偶氮双键被活性自由基氧化,从而使CR脱色,但电极不能完全降解CR的芳烃。因此,本课题研究的改性氧化铅电极PbO2(CTAB)不仅具有高稳定性,也实现了对有机污染物的高效降解。
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