【摘 要】
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本论文对济阳坳陷临盘油田不同程度生物降解原油样品中饱和烃、芳烃、含氮化合物的分子组成和同位素组成进行了研究。参考Peters等（2005）提出的原油降解序列分级方法[1],用饱和烃色谱数据中姥鲛烷和植烷与藿烷的比值和芳烃色谱-质谱数据中菲与C28三芳甾烷（20S）的比值,将临盘油田原油样品生物降解级别定量划分为PM0级至PM5级。芳烃组分与C28三芳甾烷（20S）含量对比发现,生物降解对芳烃中的萘
【基金项目】
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国家自然科学基金《原油中含氮化合物分布特征与油藏连通性研究》（40773039）； 国家自然科学基金《芳烃运移分馏效应及作为石油运移示踪标志物研究》（41072101）； 国家自然科学基金《石油及沉积有机质中复杂含氧多环芳烃地球化学意义》（41272158）；
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本论文对济阳坳陷临盘油田不同程度生物降解原油样品中饱和烃、芳烃、含氮化合物的分子组成和同位素组成进行了研究。参考Peters等（2005）提出的原油降解序列分级方法[1],用饱和烃色谱数据中姥鲛烷和植烷与藿烷的比值和芳烃色谱-质谱数据中菲与C28三芳甾烷（20S）的比值,将临盘油田原油样品生物降解级别定量划分为PM0级至PM5级。芳烃组分与C28三芳甾烷（20S）含量对比发现,生物降解对芳烃中的萘、菲、芴、二苯并呋喃和二苯并噻吩等组分及其同系物的影响始于生物降解的初始阶段,微生物对不同化合物的降解速率具有一定差异。在同一系列化合物中生物降解速率随着烷基取代的增加而降低,微生物对各组分中同分异构体有明显的选择性。原油中短链取代的中性含氮化合物以咔唑类为主,咔唑、苯并咔唑及其烷基取代同系物与C5-咔唑相对含量对比发现,咔唑类化合物的组成变化始于原油生物降解的初始阶段,在PM0级至PM3级其降解速率较低,在PM3级（链烷烃被微生物大量降解消耗掉）后,降解速率开始明显增加。与芳烃的降解规律一致,随着烷基取代程度的提高,咔唑类同系物的抗生物降解能力增强。甲基咔唑的四个异构体降解速率的递减顺序依次为:2-MC>3-MC>4-MC>1-MC;二甲基咔唑各异构体生物降解速率的递减顺序依次为:半遮蔽型>遮蔽型>裸露型;苯并咔唑异构体降解速率的递减顺序依次为:B[a]C>B[b]C>B[c]C。电喷雾-傅立叶变换-离子回旋共振质谱（ESI FT-ICR MS）的分析测定结果表明,原油中高分子量的含氮化合物主要为高碳数烷基取代的中性含氮化合物,其中以分子式为CnH2n+zN（N1）的组分含量最高,占所有组分总量的80%以上;N1组分碳数主要分布在C20～C60之间,等效双键值（DBE）主要分布在6～23,其中DBE为9（烷基咔唑）和12（烷基苯并咔唑）的N1组分相对含量随着生物降解程度增强而逐渐降低;DBE为11、13、14、15和16的N1组分相对含量随生物降解程度增强而逐渐增加;烷基咔唑的N1组分中较高碳数取代的化合物更易受到微生物的影响。在PM0级至PM5级范围内,生物降解对临盘油田原油及组分中碳、氮同位素组成没有明显影响,但实验室模拟培养降解原油中的正构烷烃总碳同位素发生了约2‰的分馏,说明生物降解会导致部分化合物碳同位素的分馏。二苯并噻吩和咔唑及各自同系物的分子结构相似,其微生物的降解效应也相似。分子化学结构和烷基取代位置是微生物选择性降解的重要原因,可能对两类化合物的生物降解机理起决定性的影响。基于临盘原油样品中中性含氮化合物生物降解结果,提出了C0-～C5-咔唑和长链烷基取代咔唑的降解机理。对C0-～C5-咔唑,微生物主要通过作用六元环的C-H键实现对咔唑（或烷基咔唑）的降解,首先在苯环上的碳位加羟基形成羟基咔唑（或羟基烷基咔唑）,再进一步开环形成可被微生物利用的化合物,可能的羟基化顺序由易到难为C-4位、C-1位、C-3位/C-2位。对于含有长链取代的烷基咔唑化合物,当苯环碳位上的氢被烷基全部取代的情况下,微生物通过改造其中较长碳链烷基取代基的末位碳原子上的C-H键,加氧形成咔唑烷基醇或酸,从而实现对长链取代烷基咔唑的降解。
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