铬(chromium,Cr)是水体中典型的重金属污染物,由于工业生产等人为因素,铬在环境中的排放和迁移造成了环境水体的铬污染。铬在环境中的存在形式主要有Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)化合物的形式,其中Cr(Ⅵ)可以在环境中长期存在,能够在水环境中迁移或在生物体中富集,最终会导致人体健康和生态环境受损害。零价铁(zero valent iron,ZVI)是一种较为常见的环境友好型材料,具有地球含量丰富、无环境毒性、还原能力强等优点,近年来,其在水处理领域的研究和应用越来越广泛。然而,在研究与应用过程中,零价铁自身存在一定的缺陷。由于铁是活泼金属,零价铁材料在合成及研究应用过程中普遍存在钝化现象,零价铁表面存在着惰性的铁氧化合物或铁的氢氧化物钝化层,影响内层Fe0与环境中污染物的反应。本文以Cr(Ⅵ)为目标污染物,通过施加非均匀磁场,提高零价铁对水体中Cr(Ⅵ)的去除。本文采用的水处理材料是微米级零价铁,在实验过程中施加非均匀磁场,研究了非均匀磁场叠加方式以及非均匀磁场强度等因素对零价铁对Cr(Ⅵ)去除的影响。研究结果表明,非均匀磁场的存在,能够有效提高零价铁去除水中的Cr(Ⅵ)的速率,非均匀磁场的叠加方式对磁场促进作用没有明显差异。当未施加非均匀磁场时,Cr(Ⅵ)的去除过程存在滞缓期,即Cr(Ⅵ)的去除初期反应速率较慢。当施加非均匀磁场时,随着非均匀磁场强度的增大,Cr(Ⅵ)去除过程中的滞缓期逐渐缩短,各阶段Cr(Ⅵ)去除的平均速率均逐渐增大。本文通过比较不同实验条件下(ZVI投加量、初始Cr(Ⅵ)浓度、pH),Cr(Ⅵ)去除的平均速率,分析了非均匀磁场对零价铁对Cr(Ⅵ)去除的促进作用。通过对不同ZVI投加量、不同初始Cr(Ⅵ)浓度下,瞬时反应速率进行计算,分析非均匀磁场存在/不存在条件下,零价铁去除Cr(Ⅵ)各阶段的作用。研究结果表明,未施加非均匀磁场的情况下,Cr(Ⅵ)去除的瞬时速率由初始滞缓期逐渐增大,Cr(Ⅵ)的去除是零价铁反应活性不断恢复的过程,直到Cr(Ⅵ)被完全去除,零价铁反应活性达到最大。在非均匀磁场存在的情况下,Cr(Ⅵ)的去除存在快速阶段和恒速阶段,其中,实验初期,瞬时速率很快,加入零价铁后,约40%的Cr(Ⅵ)迅速被去除,随后,Cr(Ⅵ)的去除速率降低,并随着时间的延续保持稳定,直至水中的Cr(Ⅵ)被完全去除。在恒速阶段,Cr(Ⅵ)去除的瞬时速率与零价铁投加量呈正相关,单位质量零价铁对Cr(Ⅵ)去除的速率为0.455 mg/(L-min· gZVI)。通过不同初始Cr(Ⅵ)浓度的实验还可以得出,恒速阶段的瞬时速率几乎不受Cr(Ⅵ)的初始浓度和剩余浓度的影响,说明非均匀磁场的存在,可以减弱反应中Cr(Ⅵ)对零价铁的钝化作用,克服高浓度Cr(Ⅵ)对反应的抑制作用。通过掩蔽实验来考察非均匀磁场对Cr(Ⅵ)去除过程中,Fe2+及其他还原性物质的作用,研究表明,非均匀磁场作用下,能够促进反应初期零价铁的腐蚀,在反应初期产生更多还原态Fe2+。而非均匀磁场加速零价铁对Cr(Ⅵ)的去除作用主要在于,增加了零价铁表面吸附态还原剂(Fe0、Fe2+)对Cr(Ⅵ)的还原去除的贡献。通过SEM、XPS等表征方法,分析非均匀磁场存在或不存在的条件下,零价铁对Cr(Ⅵ)去除的机理。本研究中的所使用的零价铁表面覆盖有一层铁氧化合物和铁的氢氧化物,形成钝化层,是阻碍零价铁与污染物反应的关键因素。与无磁场条件相比,在非均匀磁场存在条件下,零价铁与Cr(Ⅵ)反应后,零价铁颗粒更易于断裂和破碎。非均匀磁场未改变零价铁对Cr(Ⅵ)的去除路径,Cr(Ⅵ)的主要去除方式是将Cr(Ⅵ)还原成为Cr(Ⅲ),部分Cr(Ⅲ)在水溶液中形成Cr203和Cr(OH)3沉淀,从而从水体中去除。