电化学电容器(ECs)作为高功率密度的储能器件,具有充放电速度快和循环寿命长的优点,有望对可再生的清洁能源进行高效的存储与转化,缓解化石燃料危机和环境污染问题。相较于电池体系,ECs较低的能量密度并不能满足实际应用的需求。电极材料作为ECs的重要组成部分,对器件的整体性能起到决定性的作用。其中,基于纳米尺寸的过渡金属硫化物由于储量丰富、价格低廉,具有较高的理论容量以及优良的化学反应活性,在储能领域中得到了广泛的应用和发展。与碳材料相比,过渡金属硫化物的导电率较低和机械稳定性较差,限制了其实际应用。本论文着重于研究基于过渡金属硫化物的复合材料,通过对电极材料的形貌、结构以及界面性能的调控,提升电极材料的电化学性能。考虑到不同材料储能机理的差异,通过构造非对称电容器(ASCs)装置拓宽ECs的电势窗口,达到提升能量密度的目的。主要研究工作如下:1.采用水热法和离子交换法,以DNA分子为模板,成功地合成了 NiCo2S4纳米片。通过引入DNA分子交联的网状结构及其基本组成元素(C、N、P),增强了电极材料的导电性和反应活性。通过对DNA溶液浓度的调控,得到电化学性能最佳的NiCo2S4纳米电极材料。该电极在电流密度为1 A g-1时,比容量为644 C g-1,经历1500次充放电循环后,电极的容量保留率为90.5%。2.采用两步水热法,以镍泡沫为基底,成功地合成了具有锯齿边缘的三维MnS/Co9S8微米花状的复合材料。该锯齿状边缘结构增大了材料与电解液的接触面积,丰富了电化学反应活性位点。通过对结构导向剂NH4F剂量的优化以及时变实验,筛选得到电化学性能最优的电极材料。该电池类电极与活性炭(AC)组成MnS/Co9S8//AC-ASCs器件,该装置具有34.1 Wh kg-1的能量密度。3.以谷氨酰胺(Gln)作为构建块,采用化学沉淀法和化学气相沉积法,合成了 N位点活化的硫化钴@N、S双掺杂碳的复合材料(CS@NSC)。基于Gln中氨基和羧基官能团与金属离子的配位反应,将杂原子原位地引入到碳基底和硫化钴的复合材料,提高了氧化还原反应活性。通过调控Gln与Co的摩尔比例,得到具有最优电化学性能的CS@NSC的电极材料。采用相似的方法,合成了 N位点活化的硫化镍@N、S双掺杂的碳复合材料,验证了我们所提出的在复合材料中原位引入杂原子策略的适用性。我们所构造的CS@NSC//AC-ASCs呈现出67.8 Wh kg-1的高能量密度。