【摘 要】
:
银纳米颗粒(Ag NPs)虽然具有优异的各种物理和化学特性如光学特性和催化活性,但在实际应用中,由于表面能高容易聚集失活且对目标物选择性不高。因此考虑将Ag NPs封装在纳米壳中,既能解决多相催化过程中氧化聚结失效问题又可以通过表面功能化来提高对特性目标物的亲和力。传统的核壳纳米粒子合成方法在实际应用以及扩大生产中存在诸多困难,因此开发一种替代的合成方法是十分必要的。电弧放电法具有快速、简单、环保
论文部分内容阅读
银纳米颗粒(Ag NPs)虽然具有优异的各种物理和化学特性如光学特性和催化活性,但在实际应用中,由于表面能高容易聚集失活且对目标物选择性不高。因此考虑将Ag NPs封装在纳米壳中,既能解决多相催化过程中氧化聚结失效问题又可以通过表面功能化来提高对特性目标物的亲和力。传统的核壳纳米粒子合成方法在实际应用以及扩大生产中存在诸多困难,因此开发一种替代的合成方法是十分必要的。电弧放电法具有快速、简单、环保等优点,也是制备碳包覆金属纳米粒子的高效方法。但是如何通过可控合成具有特定核/壳纳米结构和表面功能化的电弧产品,以保证等离子体纳米粒子核的特性,从而实现核壳结构的多种优势协同集成也是关键问题。本论文主要通过电弧法来实现石墨包覆银纳米粒子的可控合成和表面改性,并将具有不同特性的产物用于去除特定目标环境污染物。(1)设计一步电弧放电法合成石墨封装银纳米颗粒(Ag@G NPs),通过调节阳极石墨棒中银粉和石墨粉的比例制备得到具有可调核壳形貌的NPs(银核直径14.25 nm-46.85 nm,石墨层厚度1.38 nm-3.43 nm)。研究发现对水体污染物的催化机制依赖于核壳纳米颗粒的表面结构。具体来说,4-硝基苯酚(4-NP)的还原活性与壳层厚度负相关,说明通过对壳层厚度进行剪裁,可以实现4-NP在Ag@G NPs表面强π-π配位与电子转移的有效协同作用。进一步地,使用阳离子表面活性剂三丁基(十六烷基)溴化磷(THPB)对Ag@G NPs疏水性表面进行改性,改性后的NPs可以用来监控水体中重金属络合物Cr(Ⅲ)-柠檬酸盐,并展现4.1 × 10-8 M的线性检测限和高选择性。(2)通过在电弧放电背景气氛中通入不同比例氨气,可以一步电弧放电法合成表面氨基功能化石墨封装银纳米颗粒(Ag@G-NH2),该NPs具有可定制的形貌(核直径21.89 nm-38.20nm,壳层厚度1.66 nm-1.41 nm)和可调节的表面氨基功能化(最大2.70× 1017-NH2/mg NPs)。系统的研究了不同氨气比例制备NPs表面氨基的数量和稳定性。将Ag@G-NH2用于催化还原Cr(Ⅵ),发现采用超薄壳层的Ag@G-NH2还原Cr(Ⅵ)的效果最佳。此外,适当氨基密度(9.6-20.9氨基/nm2)样品可以实现超快捕获Cr(Ⅵ)。通过可调谐的局域表面等离子体共振吸收,Ag@G-NH2在5.0×10-6 M-50.0×10-6 M线性范围检测到痕量游离态Cu2+离子(检测限为10-7 M),且对共存金属离子的干扰具有良好的选择性。此外,在氨基定量中化学衍生得到了表面巯基修饰的Ag@GNPs,展现了对Hg2+的敏感性和选择性。
其他文献
多相多组分物质运移问题广泛存在于地下系统中,比如地下爆炸试验、非水相流体地下输运、油气藏开采、雨水下渗等。目前,我国在地下爆炸实验研究方面积累了大量实验数据,而数值模拟研究基本是采用已有的商业软件,较少使用自主研发的计算程序。因计算涉及到力学和热力学建模、数值计算方法和基于软件应用后数学模型和数值方法改进,研发可实际使用的应用软件十分重要和迫切。本文针对空腔高温高压气体在含水地介质中多相多组分物质
交通数字孪生是未来交通系统智能化、数字化建设的重要技术,在线仿真是其中的关键环节,在线仿真系统中的车辆建模对整体的仿真效果有着很大影响。本文研究在线交通仿真系统中微观交通建模的关键技术,包括基于数据驱动的微观车辆跟驰模型、换道决策模型、在线交通仿真引擎架构等,论文的主要工作如下:1.基于残差拟合的跟驰模型为了提高微观交通仿真中车辆跟驰建模的准确性与泛化能力,将物理类模型与深度学习结合,提出一种基于
由浮力驱动的热对流现象在自然界和工业中广泛存在,例如,太阳、木星等天体内部的流动,地球表面海洋和大气的流动,热交换器和被动式冷却装置等工业生产设备中的流动。目前,热对流问题的研究多数基于Oberbeck-Boussinesq(OB)近似,即假设粘性系数、热传导系数等物性参数为常数,仅在浮力项中考虑密度变化。然而,真实自然界和工业生产中的对流现象往往具有很大的温差,此时流体的密度变化不能被忽略,这种
随着社会机动车保有量的不断扩大,尾气污染问题日趋严重,如何做好污染防治工作的紧迫性日益凸显。当前,基于视觉的智能检测方法具有监视范围广、响应速度快和无需接触车辆等优势,极大地提高了防治工作的效率和效果,对保障人民身心健康、改善大气环境质量和提升城市形象具有重要的现实意义。虽然基于深度学习的汽车尾气检测研究取得了一定进展,但仍然存在一些挑战。首先,尾气黑烟作为非刚性目标,颜色、纹理、透明度和形态等特
近年来我国民航业发展迅速,机场场面飞机密度显著增加,这对机场的场面安全与高效运转提出了挑战。作为机器视觉领域中的重要研究方向,目标跟踪技术在视频安防、人机交互、自动驾驶等领域都有广阔的应用前景。目标跟踪任务是指是在视频中准确定位感兴趣的目标,并以一定的方式将其标注呈现出来。然而在应用于机场场面视频安防时,目标跟踪模型的效果受到各种客观因素的影响,例如天气变化、尺度变化、遮挡、长时间跟踪等。一个鲁棒
实现高分辨成像遥感探测一直是地形勘测、气候监测以及目标跟踪识别等诸多领域探索和追求的目标,当光学系统在大气环境中工作时,大气湍流效应使获得的图像质量下降,造成天文观测或空间探测困难。目前有关大气湍流对光学成像系统的影响多基于地基成像或者星载成像进行研究,国内外发展了一系列的成像技术并应用到克服大气湍流的影响中。空基遥感因其具有图像分辨率较高、监测范围较大的优势成为立体化综合观测手段之一,研究各类大
非常规油气潜力巨大,为推动能源结构改革,全世界范围内都在进行与其相关的勘探开发工作。非常规油气的基本特征与常规油气相比差别较大,具有低孔、低渗、应力敏感等特性。而现有的有关非常规油气的渗流性能研究主要基于室内实验或数值模拟,在非常规油气开发现场进行试验并总结相关规律较少。现场试验具有室内实验以及数值模拟无法比拟的优势,因此有必要建立一套符合非常规油气藏基本特征,考虑应力敏感效应的两相流的现场试验方
塑料作为最常用的人工合成材料,以其耐酸、耐碱、化学稳定等性能广泛的应用于人们的生产生活中,但是由于塑料的自身结构和化学稳定性,在自然环境中难以降解不断累积导致全球塑料污染一直是一个很严峻的环境问题。塑料存于世界各地的海洋和水生系统中。其中大部分塑料会在环境中不断受到风干、氧化等物理化学作用或者生物的作用下成为直径小于5 mm的微塑料。这些微塑料体积小,容易被人类和其他生物摄入体内危害组织器官,并且
气溶胶作为大气重要组成部分,能直接或间接影响气候系统,对人类生产生活产生深远影响。对气溶胶的探测研究是提高对气候认知不可或缺的一部分。激光雷达作为主动遥感的有效工具,可全天侯运行,能获取大气垂直剖面信息,且数据时空分辨率高,被广泛应用于大气探测研究中。但激光雷达接收到的回波信号需要进行数据预处理才能得到所需的气溶胶参数。由于激光雷达回波信号是非线性非平稳信号,且易受各类噪声污染。去噪成为数据处理中
类星体是一类本征光度很高的活动星系核(AGN),其典型特征之一是具有显著的多波段光变,对其光变特性和起源的探究一直是天体物理的研究热点。类星体的X射线辐射起源于内区高温的热冕,而紫外-光学辐射来源于吸积盘。研究这些不同波段辐射的光变有助于我们了解类星体中心引擎的物理性质。关于类星体的光变起源,目前主流的理论有:X射线照射再辐射模型、吸积率变化模型以及非均匀盘模型。研究类星体X射线与紫外-光学波段光