氨选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction with Ammonia,NH3-SCR）是国内外脱除固定源氮氧化物（NOx）最为广泛而有效的方法之一,其技术核心是催化剂。低温NH3-SCR技术因其催化剂在反应温度低于250℃时具有较高的NOx转化率和较宽的活性温窗而具有很好的工业应用前景,但实际烟气中残留的SO2和H2O易使低温SCR催化剂中毒失活的问题尚未得到有效解决。因此,从环境和经济效益角度,开发出具有高活性和高抗硫水性的低温SCR催化剂具有重要的现实意义。Mn Ox因具有丰富的可变价态和强氧化还原性而表现出良好的低温SCR活性;ZSM-5分子筛因具有较好水热稳定性、适宜酸属性、规整孔道结构和较高比表面积而被用作SCR催化剂载体;掺杂改性是提升SCR催化剂性能的重要途径。本文以Mn Ox为活性组分、ZSM-5分子筛为载体,制备系列的Mn Ox/ZSM-5催化剂,通过引入元素改性进一步提升催化剂的低温SCR性能,并结合系列表征手段研究催化剂的构效关系、反应机理和抗SO2中毒机制。首先,采用浸渍法、化学沉淀法和柠檬酸-乙醇分散法制备Mn负载量为10 wt%的Mn Ox/ZSM-5催化剂,通过低温SCR活性评价以筛选出最适宜该催化剂体系的制备方法,并进一步考察制备参数对催化剂低温SCR活性的影响。结果表明,柠檬酸-乙醇分散法制备的催化剂具有最佳的低温SCR催化活性,在反应温度120～140℃时达到90%NO转化率,并且当无水乙醇与Mn的摩尔比为450、柠檬酸与Mn的摩尔比为0.5、Mn负载量为15 wt%以及焙烧温度为400℃时合成的催化剂在140℃达到100%NO转化率。其次,基于氧化还原性和酸性特征选取Fe、Co、Ni、La、Ce、Pr和Gd作为改性组分引入Mn Ox/ZSM-5催化剂以提升其抗SO2抗H2O性能,并筛选出最佳改性元素及其掺杂量,通过表征手段分析改性前后催化剂的构效关系。结果表明,Gd改性的催化剂具有最佳低温SCR性能,且当摩尔比Gd/Mn为0.3时,催化剂在反应温度120℃达到100%NO转化率并具有96%以上的N2选择性和强稳定性。特别地,Gd的引入显著提升了催化剂的抗SO2抗H2O中毒性能,Gd与Mn之间存在相互作用。BET、XPS、H2-TPR和NH3-TPD结果表明,Gd的改性明显提高了催化剂的比表面积、(Mn4++Mn3+)/(Mn4++Mn3++Mn2+)比值和表面化学吸附氧含量、氧化还原能力以及弱酸和中强酸量。XRD和TEM结果表明,活性组分Mn Ox是以微晶态高度分散于ZSM-5载体上且Gd的引入一定程度上降低Mn Ox的结晶度。最后,利用原位红外光谱技术探究Gd改性MnOx/ZSM-5催化剂前后的低温NH3-SCR反应机理和抗SO2中毒机制。结果表明,Gd的引入显著地提高催化剂吸附NH3和NOx物种的强度,并且催化剂改性前后的NH3-SCR反应同时遵循E-R机理和L-H机理。催化剂改性前后表面吸附NH3受SO2影响不大,而Gd能够抑制催化剂吸附SO2并阻断其与Mn Ox活性位点之间的反应生成硫酸盐物种（如Mn SO4）,且其反应路径几乎不受SO2影响,从而显著地提升催化剂抗SO2中毒性能。