近年来,随着对高氮含能材料研究的推进,寻求高能且具有良好稳定性的含能材料是目前科研工作者研究的主要方向。研究结果表明以三唑或三嗪环作为母体骨架的稠环化合物与经典炸药相比,表现出更高的稳定性,在使用和合成的过程中更为安全。因此本文分别以[1,2,4]三唑[3,4-c][1,2,4]三嗪、[1,2,4]三唑[5,1-c][1,2,4]三嗪和[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4]三嗪这三个骨架作为母体设计了三个不同系列的共平面的二元稠环含能分子。基于密度泛函理论,采用B3LYP/6-311G*的计算方法对这些共平面的稠环分子的密度、几何结构、电子结构（静电势、最高占据轨道和最低占据轨道）、稳定性（键离解能）、热力学性质以及爆轰性能（爆速、爆压和生成焓）等进行了系统的研究,并从中筛选出一些具有良好稳定性以及可接受爆轰性能的高氮稠环化合物。具体的研究内容如下:（1）基于[1,2,4]三唑[3,4-c][1,2,4]三嗪的理论研究通过向[1,2,4]三唑[3,4-c][1,2,4]三嗪母体上引入官能团（硝基、羟基和氨基）和N→O键设计出了一系列高氮稠环含能化合物,并从中筛选出一系列官能团与母体都处于共平面的化合物。研究表明:该系列共面稠环化合物大部分具有较高的密度(ρ=1.80-1.93 g·cm-3),其中A3-2表现出优异的爆轰性能(ρ=1.93 g·cm-3,D=8.86 km·s-1,P=36.27 GPa),可以作为高能炸药潜在的候选。同时观察引入官能团后化合物的键离解能（BDE）可以发现,所有化合物的BDE值在195.2到301.0 k J·mol-1之间变化,显然这些化合物具有较为理想的稳定性。（2）基于[1,2,4]三唑[5,1-c][1,2,4]三嗪的理论研究新设计了一系列以[1,2,4]三唑[5,1-c][1,2,4]三嗪作为母体,且骨架和引入的官能团都处于同一平面的高氮稠环化合物。从理论上研究了共面结构、N→O键和官能团对这类化合物分子结构、电子结构、稳定性和爆轰性能等的影响。研究表明:在200-800 K的温度范围内,该系列稠环衍生物的热力学性质（标准摩尔热容、标准摩尔熵和标准摩尔焓）和温度呈正相关的关系。同时官能团以及N→O键的引入有利于提高化合物的热力学性能。引入N→O键和官能团后化合物仍拥有较高的稳定性,BDE值在189.6-279.2 k J·mol-1之间变化。其中化合物B3-4在高稳定性(BDE=279.2 k J·mol-1)的前提下仍具有高密度(ρ=1.94 g·cm-3)和良好的爆轰性能(D=8.86 km·s-1,P=36.41 GPa),可作为高能量密度含能材料（HEDM）候选物。（3）基于[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4]三嗪的理论研究通过向[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4]三嗪母体引入不同数量的N→O键以及不同种类的官能团（硝基、氨基和氰基）设计了一系列新的、母体与引入的官能团处于一个二维平面的稠环化合物。研究表明:在200-800 K的温度范围内,温度高越高,振动对分子运动的贡献越明显;而温度较低时,平移和旋转是影响热力学函数的主要因素。共面的结构使得大部分化合物具有优良的密度,其中C10(1.92g·cm-3)和C11(1.93 g·cm-3)的密度接近于TATB(1.93 g·cm-3)。大部分化合物都表现出较高的稳定性(BDE=188.7-253.4 k J·mol-1),其中C11因为其较高的密度(ρ=1.90 g·cm-3)、优异的爆轰性能(D=9.12 km·s-1,P=38.41GPa)和稳定性(BDE=199.6 k J·mol-1),有作为HEDM候选物的潜能。