化石燃料在当今社会发展中有着重要的作用,但由此带来的气候变化、臭氧消耗、环境污染和能源危机仍然是构建生态友好型现代世界的主要挑战。由于21世纪环境问题和全球可再生能源需求的快速增长,迫切需要探索环保和可再生能源来取代传统的化石燃料。开发可再生能源以及不同的能源之间的转换和储存技术是研究人员面临的主要挑战。在可能的可再生能源技术/电催化反应中,析氢反应（HER）,析氧反应（OER）,水分解反应,氧还原反应（ORR）和甲醇氧化反应（MOR）由于其零污染的潜力在能量及储能转化过程中有着举足轻重的地位。氢气由于其较高的质量比能量,零二氧化碳排放和环保优势而使其成为最有前景的可再生能源之一。电催化水分解被认为是一种有前景的产生氢气和氧气的方法,水分解反应由HER和OER两个半反应组成。铂基金属和贵金属氧化物（Ir O2和Ru O2）分别是目前用于HER和OER的最先进的电催化剂。尽管如此,有限的资源,高昂的价格和较差的运行稳定性阻碍了其大规模的商业应用。寻找性能显著,稳定性高,在地球上储量丰富的金属及复合物电催化剂替代贵金属,在电化学水分解的商业应用中起着重要作用。在过渡金属基电催化剂中,磷化物和碳化物被认为对水分解具有显著意义。此外,作为车辆电源和便携式设备的电源,质子交换膜燃料电池在能源转化和储存领域也具有巨大的潜力。然而,阴极ORR和阳极MOR的缓慢电化学反应动力学阻碍了它们的广泛商业化。在这方面,目前的研究已经合成了包含贵金属和非贵金属的不同电催化剂,以提高ORR和MOR的反应动力学。虽然贵金属基电催化剂比非贵金属更昂贵,但它们的负过电位的特点使它们在燃料电池上仍极具优势。铂基电催化剂被认为是燃料电池中ORR和MOR的最优催化剂。然而,与Pt的高载量相关的几个不足,包括稀缺性,高成本,活性不足,稳定性差以及中间体中毒,阻碍了燃料电池的广泛应用。作为一种替代策略,开发新型材料载体是降低Pt负载量并提供具成本效益和高性能的电催化剂的有效方法。因此,本博士论文计划开展五项详细的研究工作,以开发低成本,可扩展,高效,稳定的原位合成电催化剂用于水分解和ORR/MOR。1.在这项研究中,我们首先开发了一种通过热解手段一步到位的简易策略合成了Co2P纳米颗粒包覆硼、氮和磷三元掺杂碳纳米管（Co2P/BNP-CNTs）。所有制备的样品均采用物理技术进行表征,例如场发射扫描电子显微镜（FESEM）,高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）,X射线衍射（XRD）,能量色散X射线光谱（EDX）,X射线光电子能谱（XPS）,拉曼光谱和表面分析。Co2P/BNP CNT和商用Pt/C电催化剂的HER性能使用标准的的三电极工作站进行研究。Co2P/BNP-CNT-900电催化剂在0.1 M KOH溶液中,在133 m V的低过电位下能达到10 m A cm-2的电流密度,并具有90m V dec-1的低Tafel斜率。Co2P/BNP-CNT-900电催化剂在15 h和1000次循环中表现出优异的长期稳定性,产生的微小的能量损失可忽略不计。Co2P纳米颗粒与杂原子掺杂的碳纳米管之间的协同效应有助于提升HER性能。这些独特的具有高导电性的纳米复合材料有利于活性位的暴露,并能为介质的有效传质和气体脱附提供表面,从而增强HER过程的电子转移。我们提出了一种简易的一锅法合成策略,可实现制备成本低廉,设计科学,性能优异的HER催化剂。2.地球上丰度较高的镍基复合材料由于其对可持续的化学和能源转化技术具有重要意义而备受关注,尤其是作为催化材料应用在OER中。然而,目前OER催化剂的较高持续驱动电势还远远不能满足需求。我们创新地扩展了一锅式原位合成方法,并成功制备了一系列嵌入Ni2P纳米颗粒氮（N）和磷（P）共掺杂碳纳米管（CNTs）催化剂。Ni2P NPs/NP-CNT-850在1.0 M碱性溶液中具有优良的电催化活性,这源于原位设计的Ni2P纳米颗粒,N,P共掺杂碳纳米管（NP-CNTs）,较大的比表面积、丰富孔隙结构和优化的合成温度。优化的Ni2P NPs/NP-CNT-850在298 m V的低过电位、53 m V dec-1的Tafel斜率、17 h内无明显变化的长期稳定性测试条件下,可实现10 m A cm-2的电流密度。我们的研究开展了创新的原位工程设计,这种合理设计具有多个活性位点的架构的策略,有望启迪构建和应用在其他Ni基复合催化剂材料上。3.大规模工业生产需要地球含量丰度高的OER电催化剂。优化电催化活性并识别OER电催化剂催化活性位对于可再生能源技术的发展具有重要意义。我们首次报道了原位退火技术用于制备氮磷共掺杂碳纳米管封装的Fe3C纳米颗粒（NPs）用于OER。所合成的Fe3C NPs@NP-CNT-800复合材料表现出显著的电催化性能。在碱性溶液中,在280 m V的低过电势下具有10 m A cm-~2的电流密度。此外,新型Fe3C NPs@NP-CNT-800在OER性能方面超过了标准的Ru O2电催化剂,计时安培法和计时电位法研究结果有少量衰减可以忽略不计。催化剂显著的性能和稳定性归功于Fe3C纳米颗粒、碳材料的新型管状形貌和杂原子掺杂。此外,这种形貌具有优异的电化学界面,更大的表面积,快速电荷转移动力学,能暴露更多活性催化位点。4.开发具有成本效应,性能优异的OER和HER双功能催化剂在电解水制氢领域有着重要的作用。我们首次开发了一种新的策略合成氮（N）和磷（P）共掺杂立体定向碳（SC）碳化钼纳米颗粒（Mo2C NPs）。优化的Mo2C NPs/N,P-SC-800电催化剂具有优异的HER和OER性能,在1.0 M KOH中,仅需131和287 m V的较低过电位就可以驱动10 m A cm-2的电流密度,Tafel斜率低至58.9和74.4 m V dec-1。此外,使用Mo2C NPs/N,P-SC-800电极作为阴,阳极组装电解池在1.64 V的小电压下实现10 m A cm-2的电流密度。优异的水分解性能可归因于优化的Mo2C NPs中更易达活性位点,加速电子转移的高活性N,P-SC网络,以及Mo2C NPs与N,P-SC网络之间的协同作用。N,P-SC网络不仅增强了Mo2C NPs的整体分散性,而且还贡献了许多边缘活性位,以此增强HER,OER和整体水分解的性能。5.具有规则形貌的掺杂材料由于其在燃料电池中的出色活性和稳定性引起了大量学者的研究兴趣。我们通过一种新的原位掺杂和自组装策略,成功制备了芹菜样氮,磷共掺杂碳纳米纤维框架（PNCNF）。制备的PNCNF可作为均匀Pt纳米颗粒的优质载体。与商用Pt/C电催化剂相比,Pt/PNCNF复合材料具有多孔结构和高比表面积,在氧还原和甲醇氧化反应中表现出显著的质量活性、耐久性和抗中毒能力。此外,Pt/PNCNF的高CO耐受性可归因于Pt纳米晶与PNCNF之间的强相互作用,这有利于吸附OH-和去除CO中间体。Pt/PNCNF改善的电催化性能受益于N,P共掺杂碳纳米纤维框架结构的形成,及组分优势。Pt/PNCNF中芹菜状碳纳米纤维层的取向优化了其机械性能。这种制备N,P共掺杂碳的合成策略可以认为是一种应用于可再生能源转换技术的杂原子掺杂碳复合材料合理设计的新方法。