铁铜纳米复合材料的绿色合成及其吸附性能研究

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随着人口的快速增长和经济的飞速发展,环境问题日益凸显,水污染问题成为威胁生命健康的首要问题。迫切需要寻求一种绿色环保且操作简单的方法来处理水污染问题。纳米结构吸附剂因其形状清晰、比表面积大、孔隙率可控和处理效率高而成为近年来的研究热点。而大规模生产去除水中污染物的纳米材料仍然面临着许多挑战,主要是由于涉及的合成方法的复杂性和危险试剂的使用。绿色制备纳米材料的植物合成方法可以有效地解决这些问题。本文选用枇杷叶提取液为原料制备了铁铜纳米复合材料(Fe-Cu-NCs),并对水体中的两种喹诺酮类抗生素诺氟沙星(NOR)、环丙沙星(CIP)和一种阴离子染料亮绿(LG)进行吸附研究。最后考察了其吸附机理。本文利用枇杷叶提取液为原料,通过一步法绿色合成了Fe-Cu-NCs。采用扫描电镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射光谱(XRD)、比表面积分析(BET)、傅里叶红外变换光谱(FTIR)和零电荷点(p HPZC)等手段对Fe-Cu-NCs的形态结构和表面官能团进行表征。结果表明:Fe-Cu-NCs呈球形,且平均粒径为100~200 nm,表面含有羧基和羟基等活性官能团。通过静态吸附实验考察了吸附时间、溶液p H、温度和溶液初始浓度、吸附剂用量和离子强度等因素对Fe-Cu-NCs吸附NOR、CIP和LG的影响。结果表明,Fe-Cu-NCs对NOR、CIP和LG的最佳吸附时间分别是180、180和240 min。吸附量与吸附时间和溶液初始浓度呈正相关,盐离子的加入抑制了Fe-Cu-NCs对NOR和CIP的吸附,但促进了Fe-Cu-NCs对LG的吸附。采用吸附动力学模型和吸附等温线模型对实验数据进行拟合分析,动力学结果显示,NOR和CIP的吸附过程符合双常数速率模型和Elovich模型,而LG的吸附过程符合准二级动力学模型,且粒子内扩散不是唯一的控速步骤。吸附等温线结果表明,Redlich-Peterson和Koble-Corrigan模型能较好的描述NOR和CIP的吸附过程,而LG吸附等温数据更适合Langmuir、Koble-Corrigan和Dubinin-Radushkevich模型。在293 K时,根据Langmuir模型计算得出Fe-Cu-NCs对NOR、CIP和LG的最大单层吸附量分别为1.182、1.103和0.114 mmol/g。热力学参数(ΔH,ΔG,ΔS)的计算结果表明,Fe-Cu-NCs对三种物质的吸附过程均是自发的吸热过程。通过对吸附前后Fe-Cu-NCs的红外光谱图和p H值对吸附量的影响进行分析,推测Fe-Cu-NCs对NOR和CIP的吸附机理为:静电作用、氢键、疏水作用、n-πEDA和表面络合作用,Fe-Cu-NCs对LG的吸附机理为:静电作用、氢键和n-πEDA相互作用。
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