辽河口海岸带沉积物中137Cs与239+240Pu的分布特征及其示踪研究

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河口是流域和海洋相互作用的主要枢纽,它既是陆地与海洋交互作用最为活跃的地区,又是自然变化和人类活动响应最为敏感的区域。因此,河口地区逐渐成为海岸带海陆交互作用研究的热点。对河口海岸带沉积物中放射性同位素(137Cs与239+240Pu)分布特征、沉积年代学及示踪物质来源等内容的研究,可以反映出河口海岸带邻近海域的现代沉积演化过程及海陆相互作用过程,有助于了解放射性核素在河口海岸带沉积环境中的地球化学行为,这对我国海岸带周边环境的管理与保护、预测河口海岸的演变趋势、流域开发利用等具有重要的科学意义。  辽河口位于辽宁省南部,东西范围遍布辽东湾湾项,海岸线长300km左右,沿岸区域总面积约为1.17×104km2,是我国七大河口之一。辽河口地区物质资源极其丰富,非常适合工业、农业及旅游业等不同需求的利用与开发。然而,随着人类活动的增加,辽河口海岸带面临着入海泥沙锐减、污染物快速增加、湿地面积日趋缩小、海平面渐渐上升等资源和环境问题,这使得海岸带开发与保护两者之间的矛盾日益突出,环境资源的瓶颈效应也更加凸显。本论文选取辽河口海岸带沉积物作为研究对象,通过测定沉积物柱样中137Cs与239+240Pu比活度,来分析沉积物中137Cs与239+240Pu比活度、蓄积总量的分布特征及影响因素;基于137Cs与239+240Pu的测年原理估算该区域沉积物的沉积速率,并以240Pu/239Pu原子比值来鉴别Pu的污染源;之后,通过构建137Cs理论峰值模型,验证在辽河口复杂沉积环境中137Cs实测峰值所对应的沉积层位是否为1963、1986年所在的沉积层位。本论文的主要研究结论如下:  (1)通过分析辽河口海岸带沉积物的粒度参数及沉积物组分,发现河口东西两岸沉积物类型多为粘土质粉砂,而河口潮滩的沉积物类型则属于砂质粉砂。辽河口海岸带表层沉积物中137Cs比活度的变化幅度较大,在1.03~15.68Bq/kg之间,平均值为5.09±0.34Bq/kg(n=17)。研究区表层沉积物中137Cs比活度在空间上呈现出由陆地向潮滩、从西向东逐渐降低的趋势。在沉积物柱样中,137Cs比活度的垂直分布主要呈现出单峰型曲线、双峰型曲线和不规则曲线的态势;对于137Cs比活度垂直分布呈双峰型曲线的柱样,137Cs比活度除了存在一个非常明显的最大峰值外,还有一个较为明显的次级峰值,137Cs次级峰值的出现可能是受到1986年切尔诺贝利核事故的影响。  (2)按照137Cs起始层位法计算辽河口海岸带沉积物的沉积速率,其平均值约为0.80cm/a;采用137Cs最大峰值法计算其沉积速率的平均值约为0.70cm/a。可以看出该区域大部分柱样采用137Cs最大峰值法计算得到的沉积速率均小于137Cs起始层位法得到的结果。辽河口海岸带沉积物的沉积速率呈现出从北到南(从陆地到海洋)逐渐增大的趋势。此外,根据137Cs实测最大峰值对应时标为1963年来计算其沉积速率,则137Cs次级峰值所在的层位深度对应的时标正好是1986年;这进一步证明了辽河口海岸带沉积物中137Cs次级峰值的出现,可能是受到1986年切尔诺贝利核事故的影响。沉积物中137Cs蓄积总量范围在980±46~6094±92Bq/m2之间,平均值为2278±42Bq/m2,高于研究区137Cs全球大气沉降通量值1259Bq/m2(衰变校正到2015年);全球大气直接沉降的137Cs约占该区域137Cs蓄积总量的55.2%左右,表明该区域沉积物中137Cs的主要来源是全球大气直接沉降。  (3)基于137Cs理论峰值模型的构建,验证了辽河口海岸带沉积柱样中137Cs实测峰值是否对应于1963、1986年所在沉积层位。通过对沉积物中137Cs实测峰值与137Cs理论峰值的对比分析,发现在137Cs比活度测定误差允许的范围内,137Cs实测最大峰值与理论最大峰值范围具有较好的对应关系,而137Cs实测次级峰值均在理论次级峰值范围内。因此,在误差允许的范围内,137Cs理论计算峰值范围可以作为判断实测峰值是否与1963、1986年沉积层位相对应的标准之一。  (4)辽河口海岸带的表层沉积物中239+240Pu比活度的平均值为0.294±0.053mBq/g(n=7),239+240Pu比活度呈现出由潮滩向陆、由东向西逐渐增大的趋势,这与137Cs的分布趋势较为相似。表层沉积物中240Pu/239Pu原子比值的平均值为0.188±0.039(n=7),与全球大气直接沉降的原子比值相接近。该区域沉积物7个柱样中239+240Pu比活度的垂直分布均有一个最大峰值出现,而部分柱样中239+240Pu次级峰值的出现可能是受到1970s、1980s中国核试验的影响。按照239+240Pu起始层位法计算辽河口海岸带沉积物的沉积速率,其平均值约为0.79cm/a,采用239+240Pu最大峰值法得到的平均值约为0.62cm/a。用t检验法对两种核素(239+240Pu和137Cs)计算沉积速率所得的结果进行验证,发现不论采用那种核素,其计算结果均没有显著性差异;这进一步证明了Pu同位素同样可以作为河口沉积物计年的时标。通过比较Pu与137Cs比活度在沉积物柱样中随深度的变化趋势,发现在沉积物柱样中137Cs比活度存在次级峰值的深度层位处,而Pu未出现次级峰值。结合已有的研究,进而可以推断出辽河口沉积物中137Cs次级峰值的出现,极有可能是受到1986年切尔诺贝利核事故的影响。  (5)在辽河口海岸带7个沉积物柱样中,除了潮滩沉积物柱样LT-2外,其余柱样240Pu/239Pu原子比值的平均值都在0.180~0.199之间,和全球大气直接沉降的原子比值较为接近。对于潮滩沉积物柱样LT-2,其240Pu/239Pu原子比值的平均值为0.217±0.050(n=49),略高于全球性大气沉降的原子比值,说明该区域可能有来自于美国太平洋核试验场(PPG)的Pu通过洋流输入到此处。采用两端元混合模型对潮滩沉积物柱样LT-2中不同来源Pu所占的比例进行计算,结果表明:PPG来源的Pu在河口潮滩沉积物中所占的比例为26.57%,而全球大气直接沉降与流域输入来源的Pu所占的比例为73.43%。此外,柱样LT-2中239+240Pu的总量为109.9±3.76Bq/m2;根据PPG来源的Pu所占的比例,得到PPG来源Pu的贡献量为29.2Bq/m2,剩余的Pu均来自于全球大气直接沉降和辽河流域输入,约为80.7Bq/m2。因此,可以判定辽河口潮滩沉积物中Pu的来源是以全球大气直接沉降和辽河流域输入为主。
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