论文部分内容阅读
自1974年首次发现氯消毒副产物DBPs氯仿以来,人们非常关注由此带来的致畸、致癌、致突变等慢性毒性对人类健康的危害,世界各国开展了有关DBPs检测分析、处理、以及风险研究的工作,以预测区域饮用水消毒副产物的人体健康影响。饮用水消毒副产物的区域研究是环境安全领域的热点问题之一。本文研究了饮用水氯消毒副产物的来源及种类、氯消毒副产物的鉴定及分析技术、净化控制技术以及健康风险,重点探讨THMs和HAAs的安全控制技术和健康风险评价技术。针对钱塘江流域的饮用水安全问题,调查分析了衢县航埠(江山港)、衢州龙游(衢江)、兰溪游埠(衢江)、兰溪市区(兰江)、淳安威坪(新安江)、建德梅城(新安江)、桐庐横村(分水江)、富阳(富春江)、萧山义桥(浦阳江)、萧山章正(钱塘江)、萧山闻堰(钱塘江)、杭州九溪(钱塘江)、杭州南星桥(钱塘江)等13个水厂的THMs (CHC13、CHCl2Br、CHClBr2)和HAAs (MBAA、DCAA、BCAA、TCAA)氯消毒副产物的存在水平,研制了安全的活性炭-壳聚糖净水吸附剂,研究吸附净化CDBPs技术,在细胞水平上深入探讨了MBAA、DCAA、TCAA、BCAA、BDCM、DBCM和.CHCl3等7种DBPs的细胞凋亡毒理效应,初步评价了钱塘江流域饮用水致癌的潜在健康风险。研究结果如下：(1)钱塘江流域饮用水中氯消毒副产物处于相对低含量水平,各江水质的饮用水厂出水氯消毒副产物总体水平和DBPs中类存在差异。钱塘江流域15个水厂检测出13个加氯消毒剂的水厂的消毒副产物远低于国家饮用水标准,83.3%的水厂饮用水中HAAs含量大于THMs;冬季水厂出水HAAs和THMs平均浓度分别是5.87μg/L和3.34μg/L, HAAs浓度范围为0.44-13.72μg/L、THMs为0.21～15.23μg/L,其中CHCl3是THMs最普遍存在的物质,MBAA和TCAA是HAAs中普遍存在的物质；兰江段兰溪市水厂氯消毒副产物总浓度水平最高,其次为衢江段龙游、富春江段富阳、浦阳江段义桥、钱塘江段南星桥。(2)钱塘江源水中有机物主要是小分子量的溶解性有机物和大分子量的苯衍生物。钱塘江流域源水中DOC主要分布在分子量<2K Da,占全部分布比例的52.2%；其次是分子量5K Da-10KDa之间占18.9%。UV-254在>100K Da区间,占全部分布比例的97.9%。THMFP的主要分布区间为<2K Da,而HAAFP则以2-5K Da分子量物质为主。(3)自制了安全的DBPs净化壳聚糖-活性炭吸附剂。吸附剂产品直径为1-1.5mm、比表面积为303.8 m2/g、具有较大的孔容的颗粒型壳聚糖一活性炭吸附剂,该技术已于2005年获得中国发明专利。吸附剂对THMs弱极性物质具有较高吸附效率,对CHCl3和CHBrCl2的去除率可以达到79.67%和87.66%,吸附平衡时间为3小时,符合Freundrich吸附等温式,pH值和温度对净化效率的影响较小。(4) THMs和HAAs能诱导细胞凋亡。七种消毒副产物在O.1μg/-10μg/L的范围内,诱导2小时,均能明显地引起鲫鱼淋巴细胞发生凋亡；低剂量(0.1μg/L,2h)诱导实验表明,低氯代的MBAA、BCAA和DBCM诱导组产生明显的早期细胞凋亡细胞形态学特征。分子结构中含有2-3个氯原子的DCAA、TCAA、BCAA、CHC13和BDCM诱导组产生明显的晚期细胞凋亡细胞形态学特征；流式细胞仪的定量测定结果表明七种消毒副产物引起细胞凋亡的能力为TCAA> CHC13>BDCM>DCAA>DBCM>BCAA>MBAA.(5)钱塘江流域饮用水氯消毒副产物THMs的暴露健康风险低。钱塘江流域THMs平均癌风险为3.59×10-5,富阳地区THMs暴露癌风险最高达1.48×10-4,CHClBr2是引起THMs癌风险的最主要致癌因子,癌风险贡献率达60%以上；钱塘江流域饮用水THMs的非致癌性风险评价结果表明,流域危险指数平均危险指数为6.99×10-8,最高与最低地区分别为兰溪(2.33×10-7)和章正(1.08×10-8)。