【摘 要】
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碳酸二甲酯(DMC)是一种环境友好的绿色化学品，甲醇氧化羰基化合成DMC是一条热力学上有利、工艺成熟、原料廉价易得并且符合21世纪绿色化学理念的工艺合成路线。目前，该工艺采用的工业化催化剂CuCl由于Cl-流失存在催化剂易失活、设备腐蚀严重、产品被污染等先天性缺点。H型分子筛通过固体离子交换负载Cu′和Cu″低氯和无氯催化剂是目前甲醇氧化羰基化合成DMC研究热点之一，但是本课题组在前期的研究发现该
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碳酸二甲酯(DMC)是一种环境友好的绿色化学品，甲醇氧化羰基化合成DMC是一条热力学上有利、工艺成熟、原料廉价易得并且符合21世纪绿色化学理念的工艺合成路线。目前，该工艺采用的工业化催化剂CuCl由于Cl-流失存在催化剂易失活、设备腐蚀严重、产品被污染等先天性缺点。H型分子筛通过固体离子交换负载Cu′和Cu″低氯和无氯催化剂是目前甲醇氧化羰基化合成DMC研究热点之一，但是本课题组在前期的研究发现该类型催化剂反应活性较低。研究表明，SO42-/MxOy和S2O82-/MxOy型固体酸和固体超强酸上具有一定量的Br∮sted酸，但该酸是否具有离子可交换性并未见到报道。本文重点研究了通过浸渍法制备的M为Al,Zn,Fe三种金属氧化物固体(超强)酸负载Cu′催化剂在甲醇液相氧化羰基化合成DMC中的催化活性，并且通过py-FTIR,FTIR,NH3-TPD,H2-TPR,XPS等多种固体催化剂表征手段对所制备的固体(超强)酸和催化剂进行了表征分析。通过实验分析和研究，得到以下结论:(1) Cu′/SO42-/MxOy和Cu′/$2O82-/MxOy(M=Al,Zn,Fe)低氯催化剂在甲醇液相氧化羰基化合成DMC中均具有较高的催化活性，以Al,Fe金属源制备的催化剂反应活性明显高于Zn源制备的催化剂；在相同反应条件下，三者均明显高于工业催化剂CuCl和HY型分子筛负载Cu＇催化剂。
(2) Py-FTIR和XPS表面刻蚀元素分析发现，Zn、Al，Fe金属源制备的固体酸和固体超强酸上的Brosted酸具有离子交换性，交换后的活性金属组分维持了原来的金属价态。
(3)对固体(超强)酸和催化剂的XRD研究表明，当WCuCl/Wcarrier≤1:2时，负载Cu1后载体的结构无明显变化，CuCl和载体部分地发生离子交换，剩余的CuCl以单层分散的形式存在于催化剂体相中。(4)结合反应活性评价结果，500～600℃温度范围内焙烧固体(超强)酸用以交换和负载活性金属组分催化效果最佳。
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