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本学位论文针对以N2O为氧化剂的丙烯环氧化多相催化反应,主要从催化性能及结构特征两个方面,详细研究了硼对含碱金属离子的FeO_x/SBA-15催化剂的修饰作用,并对催化剂的稳定性和抑制催化剂失活进行了考察。研究探索了一系列添加剂修饰的K~+-FeO_x/SBA-15催化剂,发现硼修饰显著促进了环氧丙烷的生成。对含Li+或Na+的FeO_x/SBA-15催化剂,硼修饰几乎没有改善其催化性能,而对于含K~+、Rb+、Cs+的催化剂,硼修饰显著提高了其丙烯转化率和环氧丙烷选择性,硼修饰的K~+-FeO_x/SBA-15催化剂获得最佳性能。当K~+含量较低时,硼的修饰作用并不显著,在当K/Fe≥2.5时硼可显著改善环氧丙烷的生成活性。对B-K~+-1 wt%FeO_x/SBA-15催化剂进行优化的结果表明,当B/K = 0.5,K/Fe = 2.5时,可获得最佳的丙烯环氧化反应性能;该催化剂在350和375 oC下,丙烯转化率分别为4.8和8.9%,同时环氧丙烷选择性分别为79和68%。此结果显著优于本研究小组以前报道的KCl-FeO_x/SBA-15催化剂。XRD、N2-物理吸附、TEM、NH3-TPD、H2-TPR、UV-Vis、UV-Raman、EPR和XPS等表征研究表明,K~+-1 wt%FeO_x/SBA-15中当K/Fe≥5时会导致SBA-15孔结构坍塌,并从而影响铁的配位结构。硼的存在削弱了过量的K~+和SBA-15孔壁间的强相互作用,这一方面维持了SBA-15的规整的孔道结构,同时也维持了铁物种的表面四面体配位结构,从而提高了环氧化反应性能。本文认为硼、K~+以及铁物种三者之间的相互作用对提高丙烯环氧化反应性能至关重要。并且硼、K~+和铁物种的相互作用,可削弱铁的可还原性,使晶格氧的反应性进一步受到抑制。硼可调节催化剂表面的酸碱性。硼物种还具有缺电子性,可能有利于铁活性位上活性氧物种价电荷密度的降低,进而提高其亲电反应性能,促进了环氧丙烷的生成。催化剂稳定性研究表明,和其它丙烯环氧化反应催化剂相似,B-K~+-1 wt% FeO_x/SBA-15催化剂存在失活现象,经再生后,催化性能可完全恢复。催化剂失活主要是由于表面积炭所致,而不是因催化剂活性位发生改变所引起的。向反应气中添加少量氧气或催化剂用铈进一步修饰,可以减少积炭,从而抑制催化剂失活。