论文部分内容阅读
煤和石油等资源日益枯竭,天然气在能源结构中的比例不断增加,CH4的转化利用极具战略意义;环境污染以及温室气体带来的气候变化问题越发严重,促使我们研究开发更清洁、高效、安全、可持续的新能源。氢气被视为21世纪极具发展潜力的能源载体。甲烷催化裂解将甲烷转变为洁净的氢气,同时副产纳米碳材料。高效甲烷裂解催化剂在反应过程中会产生大量碳,引起催化剂失活。因而,对甲烷裂解催化剂的构效关系以及反应产生的积碳进行研究很有必要。本文主要考察了新型SiC和常规SiO2载体负载的镍基催化剂。基于商业低比表面积的SiC,采用卤素抽提法制备具有高比表面积多孔C层的CDC-SiC(CDC,carbide derived carbon)材料。采用浸渍法及共浸渍法制备了 SiC材料及SiO2负载的镍基催化剂,采用X射线衍射(XRD)、N2吸附、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、热重/差示扫描量热(TG/DSC)等表征技术对催化剂进行表征分析。在常压、700℃、CH4:Ar=1:1,空速为48000ml·h-1·g-1cat的条件下,以反应进行60 min后的积碳量衡量催化剂在甲烷裂解反应中的性能,主要得到以下结论:1· Ni/AC,Ni/SiC 和 Ni/CDC-SiC 三种催化剂上,Ni/CDC-SiC 上积碳量最大为0.35 gC·g-1cat,Ni/AC几乎没有活性。2.不同CeO2含量的Ni/CeO2-CDC-SiC催化剂中,CeO2为30 wt%时,催化剂上积碳量最大,为1.44gC·g-1cat。Ni/CeO2-CDC-SiC的比表面积和孔容增大,Ni的分散性更好,Ni粒径减小有利于提高催化活性。3.Ni-Fe/SiO2催化剂中,Fe的最佳添加量为1 wt%,Ni-1Fe/SiO2催化剂上积碳量最大,达到1.75 gC·g-1cat。反应后的催化剂上生成大量碳纳米管。铁的加入减小了 Ni粒径,催化剂性能得到改善。