P(VDF-HFP)/EP/CNT三相复合材料的制备与性能研究

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集成电路发展日新月异,微电子元器件中的介电储能材料需求大大增加,要求其具有高介电常数、良好的机械性能。然而目前研究仅限于电学性能,本文则根据实际综合研究了机械性能。本文选用高介电的聚偏氟乙烯六氟丙烯共聚物P(VDF-HFP)作为基体,通过添加环氧树脂(EP)和碳纳米管(CNT),对CNT进行酸洗纯化、表面接枝和环氧化等改性处理,采用溶液流延法制备一系列P(VDF-HFP)/EP/CNT复合材料,对其电学性能和机械性能进行了研究,研究的主要内容和结果如下:使用P(VDF-HFP)和F-51酚醛多环氧树脂制备了P(VDF-HFP)/EP两相复合材料,通过改变F-51含量,探究F-51添加量对复合薄膜性能的影响。研究发现,F-51在基体中分布均匀,与P(VDF-HFP)缠结在一起,以富集小颗粒的形式存在,起到异相成核作用,诱导P(VDF-HFP)产生极性β相。在F-51含量为1%时,复合薄膜介电常数高达21,击穿强度略微下降,抗拉强度提升34.57%。使用浓硫酸浓硝酸对CNT进行氧化纯化,在CNT表面产生羧基;采用TPP作为催化剂,制备了表面含有F-51的CNT-EP;通过FTIR、TG、TEM分析确定F-51成功接枝到CNT表面。采用溶液法制备了P(VDF-HFP)/EP/CNT-EP三相复合材料。通过DSC、FTIR、XRD分析发现CNT-EP的加入使极性β相含量增多;介电常数增加到19,介电损耗在低频阶段下降到0.06;击穿强度下降到141.66 MV/m;复合薄膜的各项力学性能产生了不同程度的降低。因为CNT表面接枝的F-51形成了绝缘保护层,减少了CNT之间的接触。使用m-CPBA作为过氧化剂直接对酸化CNT进行环氧化,红外分析发现在916cm-1处出现环氧基。DSC分析显示随着m-CNT的加入,α相结晶度增加,β相结晶度降低;在XRD分析中,显示有弱极性的γ相生成;在添加量达到2%后,介电常数达到渗流阈值,含有3%m-CNT的复合薄膜的介电常数高达36;最低击穿强度仍有103.96 MV/m;复合薄膜的断裂伸长率和抗拉强度都2%之后出现明显降低,下降幅度分别为40%和34%;屈服强度和杨氏模量则相反,在2%以后得到了较大提升,其中屈服强度在3%时高达15.6 MPa,比未添加时提升了50%。
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