【摘 要】
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共价有机骨架（COF）是一种结晶性的多孔有机聚合物。自Yaghi及其同事于2005年报道了开创性工作以来,COF已成为功能材料设计的强大平台。迄今为止,COF的结构研究主要集中在框架的拓扑结构和孔道工程上。拓扑结构的类型和孔的修饰在调节COF的性能中起着重要作用。设计具有不同大小和特定对称性的单体可以调控框架的拓扑结构。COF的孔道表面工程主要通过预修饰或后修饰调节骨架的化学组成,同时实现孔的功能
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共价有机骨架（COF）是一种结晶性的多孔有机聚合物。自Yaghi及其同事于2005年报道了开创性工作以来,COF已成为功能材料设计的强大平台。迄今为止,COF的结构研究主要集中在框架的拓扑结构和孔道工程上。拓扑结构的类型和孔的修饰在调节COF的性能中起着重要作用。设计具有不同大小和特定对称性的单体可以调控框架的拓扑结构。COF的孔道表面工程主要通过预修饰或后修饰调节骨架的化学组成,同时实现孔的功能化。自2014年Zhao和他的同事首次报道了异孔COF以来,一系列异孔COF已经被设计和合成出来。但是目前异孔COF的研究主要关注于孔的形状和大小,而具有不同孔环境的异孔COF还没有被设计和研究。本论文设计并成功合成了一种同时具有亲水孔和疏水孔的不同孔环境的COF,这是第一例同时具有多种环境一维（1D）通道的COF,我们将其命名为“方格COF”。本文首先合成了既有高结晶性和高比表面积的方格COF,并对其生长过程进行了详细的表征。其次探索了其在光催化降解染料和光催化反应方面的优异性能:（1）设计并合成了同时具有疏水基团（烷基链）和亲水基团（烷氧基链）的醛基芳香分子,并通过一步法将其与氨基卟啉连接起来,制备了新型的方格COF（称为CO-Por-COF）。为了进一步探索孔环境与COF结构的关系,我们设计并制备了以下三个对比材料:具有亲水孔道的3O-Por-COF,疏水孔道的3C-Por-COF和亲疏水孔道杂化的C+O-Por-COF。值得注意的是,用预先设计的双亲性有机单元直接构建的均匀排列的方格CO-Por-COF与杂化的C+O-Por-COF相比具有相对均匀有序的孔。同时我们对这四种COF的生长过程进行了详细的研究,提出了相关的生长机理。（2）探索了CO-Por-COF、3O-Por-COF、3C-Por-COF和C+O-Por-COF在水体系中光催化降解罗丹明B的能力,CO-Por-COF显示出优异的降解染料的能力,因此我们对其降解机理进行了研究,表明主要的活性物质为1O~2和O2·–。并通过光物理性质表征证明CO-Por-COF具有更强的光电流响应和较小的界面电阻,从而使其具有更优异的光催化性能。鉴于CO-Por-COF对染料优异的吸附性能和光降解性能,其被作为流动水处理器件的催化层。最后为了进一步证明催化剂在有机体系中的催化普适性,其被用于光催化苄胺氧化反应。
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