【摘 要】
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随着可再生能源发电技术的快速发展,人们对大规模电能储存系统的需求日益增长。氧化还原液流电池（RFBs）因电池结构设计灵活、储能效率高、能量与功率解耦、循环寿命长等优势,被视为未来大规模储存电能的关键技术之一。与传统无机电极材料相比,有机电极材料具有良好的资源可持续性和可调控的电化学特性,但仍面临着在非惰性气体保护条件下化学稳定性差、充放电过程需惰性气体保护等挑战,限制了其实际应用。本文选择了氧化还
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随着可再生能源发电技术的快速发展,人们对大规模电能储存系统的需求日益增长。氧化还原液流电池（RFBs）因电池结构设计灵活、储能效率高、能量与功率解耦、循环寿命长等优势,被视为未来大规模储存电能的关键技术之一。与传统无机电极材料相比,有机电极材料具有良好的资源可持续性和可调控的电化学特性,但仍面临着在非惰性气体保护条件下化学稳定性差、充放电过程需惰性气体保护等挑战,限制了其实际应用。本文选择了氧化还原电位较负、价格便宜、稳定性高的蒽醌分子作为研究对象,从分子结构设计入手,提高了基于蒽醌的阳极材料在非惰性气体保护下的循环稳定性和水溶液中的溶解度。本文主要内容如下:（1）提出空间位阻保护蒽醌活性中心的策略。将二羟基蒽醌分子通过季铵盐基团功能化,合成了四种不同位点的蒽醌衍生物异构体:n,m-二[3-（三甲基铵基）丙氧基]-9,10-蒽醌二氯化合物（n,m-QAAQ）。由于季铵盐基团的引入,四种异构体在水和2.4 M氯化钠溶液中的溶解度均在1.2 M和1.0 M以上,可实现较高的电池能量密度,且均具有相对较负的氧化还原电位（＜-0.60 Vvs Ag/AgCl）和快速的电化学动力学性能。然而,n,m-QAAQ在非惰性气体保护下的循环稳定性较差,这可能是由于蒽醌分子的活性中心没有得到有效的保护。（2）提出空间位阻协同电子离域调控保护蒽醌活性中心的策略,设计合成了1,8-二[3-（三甲基铵基）丙氧基]-9,10-蒽醌二氯化合物（1,8-QAAQ）。理论计算和实验结果表明,在1,8位引入的季铵盐基团可以通过分子内氢键与范德华作用力保护蒽醌的活性中心,同时季铵盐基团对羰基的吸电子效应能够诱导蒽醌平面电荷重新分布。所合成的1,8-QAAQ具有较高的化学稳定性,在非惰性气体保护下,1,8-QAAQ充放电循环500次,容量保持率约81%,明显高于已报道的在相同测试条件下其他蒽醌衍生物。1,8-QAAQ在水和2.4 M NaCl溶液中的溶解度分别高达1.4M和1.2M,且溶解度基本不受常见阴阳离子的干扰。此外,1,8-QAAQ在中性水溶液中具有相对较负的氧化还原电位（-0.62 V vs Ag/AgCl）和快速的电化学动力学性能。综上所述,本文提出了空间位阻协同电子离域调控保护基于蒽醌阳极材料活性中心的策略,为非惰性气体保护下运行的电池活性材料的设计提供了新思路。
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