【摘 要】
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纳米银作为一类新型功能材料,由于其独特的物理、化学和生物特性(如高电导率和热导率,表面增强拉曼散射效应,化学稳定性,催化活性和非线性光学行为等)而引起了人们越来越多的关注。这些特性使其在油墨、微电子和医学成像等方面具有潜在应用价值。银纳米粒子具有与块状金属显著不同的物理化学性质,尤其是纳米银复合材料,它的制备和应用得到了广泛的研究。单一的银纳米粒子具有易氧化和聚集,稳定性差和催化活性低的缺点,因此
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纳米银作为一类新型功能材料,由于其独特的物理、化学和生物特性(如高电导率和热导率,表面增强拉曼散射效应,化学稳定性,催化活性和非线性光学行为等)而引起了人们越来越多的关注。这些特性使其在油墨、微电子和医学成像等方面具有潜在应用价值。银纳米粒子具有与块状金属显著不同的物理化学性质,尤其是纳米银复合材料,它的制备和应用得到了广泛的研究。单一的银纳米粒子具有易氧化和聚集,稳定性差和催化活性低的缺点,因此需要合适的载体来稳定。近几年来,以多孔材料作主体的纳米银复合材料的组装制备引起了人们广泛的关注,尤其是微孔硅铝分子筛和介孔二氧化硅材料的应用。其中Linde-A型分子筛(LTA),具有分子大小的笼,有助于在其笼内限域生长金属团簇。此外,得益于其独特的开放型3D网络孔道结构,树枝状介孔二氧化硅纳米球(DMSNs)不仅具有较大的发散状孔道而且还具有特殊的数个纳米的笼状孔,是理想的纳米限域载体,因而在催化、发光等材料的制备上有着广泛应用。本文主要的研究内容如下:1、深入理解负载型银簇的发光机理。以LTA为载体,经过离子交换和程序升温还原(TPR),合成了Ag@LTA-分子筛纳米复合材料(Ag@LTA)。分散在H2O和DMSO中的Ag@LTA具有不同颜色的荧光发射,光致发光光谱(PL)表明具有两个荧光发射峰,通过调变两种溶剂的体积比会使这两个发射峰的相对强度发生明显变化,这说明银簇可能不是其发光中心。同样地,我们通过水合/脱水的循环实验,也观察到绿色/红色荧光发射的可逆変化,说明Ag@LTA的发光与水有关。并且合成的Ag@LTA的光致发光高度依赖于限域孔道中的水分子。基于实验结果,本文首次提出了以水簇为中心的发光机制来解释这一现象,而不同于以往的以银簇为中心的发光机制。2、通过有机硅烷化试剂(3-氨丙基三甲氧基硅烷,APTMS)对DMSNs表面进行功能化,将表面功能化的DMSNs作为载体,利用引入的氨基与银的配位作用,合成银纳米粒子@树枝状介孔二氧化硅复合的材料。以4-硝基苯酚(4-NP)液相还原反应来探究制备的纳米银复合材料的催化性能。本文首先通过调节Ag的负载量及价态调控催化活性,我们发现Ag的负载量为2.0 wt%时,该复合材料显示出最佳的催化活性。此外,通过在该催化剂制备以及反应过程中引入不同含量的羟基来改变银纳米粒子表面的微环境,进一步实现催化活性的调控,结合光谱表征金属界面上的电子行为,构筑了界面态促进反应的模型。
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