La掺杂钛基层柱粘土的低温SCR催化剂脱硝研究

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氮氧化物(NOx)可造成酸雨、光化学烟雾、臭氧层破坏和温室效应等环境污染问题,严重地危害了生态环境和人体健康。目前电厂中,脱硝装置位于除尘器和脱硫装置之后,此时排出的烟气温度在150℃左右,因此,低温SCR脱硝催化剂的研究非常重要。   本文用溶胶-凝胶法制备催化剂,以钛基层柱粘土(Ti-PILC)作为催化剂的载体,MnOx为主要活性成分,添加第二种不同活性成分(La、Sn、Bi和W)。探讨载体制备条件、不同活性成分、不同负载量及不同煅烧温度对低温催化剂的影响。另外讨论了H2O和SO2对催化剂的影响。通过比表面、程序升温还原、程序升温脱附及X射线衍射等技术对不同催化剂进行了表征。结果表明钛基层柱粘土的最佳制备条件为:Ti/clay比例为15mmol/g、H/Ti比例为2.4、交联溶剂为水和丙酮。研究表明添加不同活性成分的锰基钛层柱粘土催化剂中,以La添加得到的催化剂Mn-LaOx/Ti-PILC的脱硝效率最高。La的添加对负载量为6%的MnOx/Ti-PILC催化剂影响比负载量为10%的大。La的添加使催化剂的还原峰向低温方向移动,氧化还原能力得到提高;同时提高了弱酸的酸量,降低了强酸的酸量。   本文对La负载量不同的Mn-LaOx/Ti-PILC催化剂进行了对比研究,结果发现:Mn-LaOx/Ti-PILC(k=12,其中k=Mn:La(摩尔比))的催化剂SCR的脱硝活性最好,还原特征峰所对应的温度最低,催化剂的氧化还原能力最好。La的添加对催化剂表面B酸的强度及酸位影响不是很明显,但是降低了L酸的强度,其中Mn-LaOx/Ti-PILC(k=12)催化剂的L酸强最低。通过不同煅烧温度下Mn-LaOx/Ti-PILC(k=12)催化剂脱硝性能的研究,发现在300℃温度下,催化剂的脱硝活性较好,最高脱硝效率几乎达到100%。通过对三种不同催化剂在220℃下进行抗水、抗硫以及再生的对比研究。结果发现:La添加对催化剂的单独抗水性能的提高没有益处,但对提高催化剂抵抗烟气中水蒸气和SO2的联合毒害作用是有利的。加热再生后,催化剂的活性均得到一定的恢复。
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