钯铜合金是一种理想的氢分离材料,凭借其良好的选择、渗透氢原子的能力以及不错的机械性能和热稳定性而广受关注。与纯钯膜相比,含铜量为3的钯铜合金拥有最佳的氢渗透性,对有害气体的抗性也明显提高,同时它还显示了更突出的力学性能,有效工作温度范围也更广。在成本上钯铜合金比纯钯膜更低廉,有助于钯基膜反应器在工业上推广应用。氢分离过程是在高温下进行,然而文献中缺乏钯铜合金的高温性能数据,同时在高温下存在4到5的相转变,大大降低了合金对氢的渗透效率。因此有必要针对含铜量3的钯铜合金系统研究,并取成分与之接近的6 0作为研究对象。本文结合准谐近似和热电子激发理论,通过第一性原理计算研究了6 0低温相4结构,高温相无序%%结构以及可能存在的5和无序%%结构的基态性质、基于温度变化的热学和力学性质。此外,本文还计算了基态下为体心立方结构的铌和铬作为掺杂原子分别对钯铜合金相稳定性、相变和储氢等性能的影响规律。主要结果表明:6 0的有序结构(4,5)和无序固溶体(7 400,7 800)不仅因生成热为负值而呈能量稳定,同时也表现出机械稳定。在9:任一温度下这四个结构的热容大小都非常接近,而且它们的弹性常数均符合同一大小关系:0;0;0。在这四个结构中,4的线热膨胀系数最小,韧性最好,从理论上有力证明了6 0的4结构无论是热学还是力学性能都更适合作为氢分离材料。铌和铬作为掺杂原子分别加入到6 0中,最容易置换铜原子且4结构生成热均为负值,对保持4结构有积极作用。铌和铬阻碍了钯铜合金中4 95的高压相变,增大了4转变5的相变难度。但铌、铬的掺杂使得钯铜合金的4转变能量差减小,有利于4向5的转变。掺杂并未改变氢原子的占位,对于4结构氢原子倾向于四面体间隙位置()而5结构则是八面体间隙位置(#)。但掺杂提高了氢原子在合金中的溶解热,提高了合金的除氢能力。