氨气选择性催化还原氮氧化物低温催化剂的研究及SSCR系统设计

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中国大气污染状况十分严重,其中氮氧化物是形成酸雨、雾霾、光化学烟雾的重要成因之一。我国氮氧化物污染的主要来源是工业生产中的石化燃料烟气的排放和汽车尾气的排放。其中工业排放主要以火电厂和北方燃煤取暖的煤炭锅炉的烟气为主。目前,脱除固定源如火电厂和工业锅炉氮氧化物普遍使用的方法是以氨气作还原剂的氨气选择催化还原法(NH3—SCR)。其中将SCR反应器置于脱硫除尘设备之后的TE—SCR方法因其能耗低,催化剂寿命长,安装简单,对煤炭品质要求低等优点更具发展前景。但是煤炭烟气经过脱硫装置后温度较低(<100℃)达不到目前广泛适用的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2等催化剂的温度窗口(300℃~400℃)。所以对于低温脱硝催化剂的研究符合中国工业生产中燃料烟气的脱硝现状和市场需求。汽车尾气也是氮氧化物的主要来源。在生产建设中,柴油车因其动力强劲成为主要的运输工具。柴油车排放的尾气中主要污染物有碳烟颗粒物PM和氮氧化物NOX目前对于这两种尾气污染物的控制技术有两种;一是废气再循环(EGR)通过降低氧气浓度和燃烧温度来降低NOX的生成,再使用微粒捕捉器(DPF)去除PM,但此种方法会降低柴油的燃烧效率;另一种是通过优化发动机装置和提高柴油质量来降低PM的产生,再采用选择性催化还原的技术(SCR)去除NOX,这种方法因柴油燃烧效率高,选择性强,经济性好而成为主流的脱硝技术。目前应用于柴油车尾气脱硝的还原剂主要是尿素溶液受热分解法产生的NH3。但中国北方冬天的气温寒冷,尿素溶液易结冰。氨气不稳定,易爆炸,考虑到安全因素不能在车上直接放置氨气罐。因此对于固体分解生成氨气的课题成为了氨气脱硝技术的重点之一。尿素因价格廉、熔点低、出氨率高等优点适合作为氨气源应用在柴油车的尾气处理上。本文针对石化材料燃烧脱硝技术中氨气选择催化还原法(NH3—SCR)的低温催化剂的研究和柴油车尾气脱硝技术中固体尿素分解定量生成氨气技术作了以下工作:(1)以Mn/TiO2作为基础组分,以溶胶-凝胶法和浸渍法两种方法制备催化剂,并测试它们在不同锰钛配比下的低温催化活性,来寻找对应方法的最佳配比,并比较两种制备方法的优劣。(2)Fe/TiO2系催化剂在高温范围内具有高催化还原的作用。本文以溶胶—凝胶的方法制备该催化剂,并且掺杂不同比例的Mn来改善该催化剂的低温活性以及活性有效区间,通过实验来寻找低温活性最好的配比。(3)TiO2、Al2O3对异氰酸(HNCO)水解都有很好的催化作用。本文介绍了一种用于增加催化剂反应接触面积的FeCrAl合金网的涂覆方法。(4)本文设计了两种固态尿素计量生成氨气的装置,并制造出其中一种配合高效的催化剂加以实验测定。
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