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大气污染物排放清单是空气质量预报预警、健康暴露评价、污染物排放趋势分析、区域大气环境污染控制综合决策等大气污染防治研究的重要手段。然而,受关键数据缺失、数据代表性差、经验基础和知识缺乏等原因的影响,目前我国清单还存在较大的不确定性。定量不确定性分析是诊断排放源清单的重要手段,结合敏感性分析可在众多模型输入中识别影响源清单不确定性的关键来源,从而指导清单改进。通过定量不确定性分析提高清单准确性能,为基于清单的其他研究提供更科学可靠的基础数据,这对遏制我国日益严峻的大气污染具有重要的现实意义。然而目前国内有关排放源清单定量不确定性分析研究仍然存在诸多不足。为此,论文建立了包括源清单编制、源清单定量不确定性分析与敏感性分析、源清单结果校验、模拟系统建立与评估等内容的大气排放源清单定量不确定性研究方法框架,并基于广东省2012年人为源大气排放源清单,开展清单模型输入与清单整体不确定性分析及关键不确定性来源识别研究,并对排放源清单结果进行校验,同时验证源清单不确定性对模型模拟不确定性的影响。基于上述方法框架,得到本论文的主要结论如下:(1)建立了2012年广东省人为源大气排放源清单,识别一次污染物的主要排放源。SO2、NOX、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCS和NH3的排放量分别为777.0kt、1532.2kt、7305.4kt、998.9kt、367.9kt、53.5kt、78.8kt、1257.5kt和584.1kt。固定燃烧源是SO2、NOX、CO和PM2.5排放的首要贡献源,扬尘源是PM10的最大排放源,道路移动源和生物质燃烧源分别是首要的BC、OC排放源,VOCs排放主要来自道路移动源和有机溶剂使用,而农牧源是重要的NH3排放源。(2)建立了现阶段发展水平下基于排放源分类的排放因子不确定性数据库。在此基础上开展清单定量不确定性分析,得到广东省2012年人为排放源SO2、NOX、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCS和NH3在95%置信区间下的不确定性范围分别为-11%~11%、-16%~48%、-18%~68%、-34%~76%、-7%~80%、-66%~154%、-63%~126%、-6%~97%和-10%~67%。(3)采用相关系数法对各排放源不确定性模型及模型输入参数进行敏感性分析,结果表明固定燃烧源、道路移动源、生物质燃烧源、扬尘源、有机溶剂使用和农牧源对整体排放源清单的不确定性影响较大。综合各排放源输入参数的敏感性分析结果,总体来说,排放因子是影响清单不确定分析的最主要来源;其次是活动水平数据。(4)最后选取四种方法对比本论文排放源清单结果与其他研究结果,通过综合校验,从多个角度验证了本论文源清单结构及结果等方面的合理性。同时通过构建空气质量模型模拟平台,验证了排放源清单不确定性对模型模拟的不确定性具有明显影响。论文以广东省人为源排放清单为基础数据,较为系统的开展了清单模型输入及排放源清单定量不确定性分析与溯源研究,不仅识别了清单不确定性的关键来源,还从多角度验证了清单的合理性,为排放源清单编制、清单定量不确定性分析等相关研究提供了一定的方法学及数据参考。