近年来,随着全球人口的不断增长,石油资源的紧缺,清洁环保理念的深入,发展石油替代品,开发清洁能源成为重要选择。在众多新能源中,H₂作为移动的能源因其不易储存和运输、沸点低等特点受到限制。而CH₃OH易储存、常温下以液体形式存在、运输方便,非常适合作为移动制氢的原料。通过甲醇水蒸气重整（MSR）反应制氢具有制氢效率最高、副产物少、反应条件温和等优点,而重整制氢催化剂的研发是影响甲醇制氢反应的关键因素。本文围绕ZnO、Ce O₂、Zr O₂复合氧化物对于甲醇水蒸气制氢反应所表现出的活性,研究ZnO、Ce O₂、Zr O₂在整个催化体系中起到的作用。为了探究不同金属氧化物间的相互作用以及对催化性能的影响,本文通过硬模板法制备得到不同摩尔比的Zn Ce Zr O_x复合型氧化物催化剂。并通过对催化剂的在线测试,由催化活性的结果确定最佳摩尔比的催化剂。另外,还讨论了水碳比和空速等反应参数对甲醇水蒸气重整制氢反应体系产物选择性和活性的影响。本论文系统考察了不同ZnO负载量对三元Zn_yCe₁Zr₉O_x催化剂在甲醇水蒸气重整（MSR）制氢反应中催化性能的影响。活性测试表明,Zn₁Ce₁Zr₉O_x催化剂在400°C、GHSV为5151 h^-1时,甲醇几乎达到完全转化,氢气生成速率达到0.31 mol·h^-1·g^-1_cat。基于XRD、BET、H₂-TPR、拉曼、FT-IR、UV-Vis、XPS和CH₃OH-TPD的表征结果表明,ZnO、Ce O₂和Zr O₂形成固溶体后的协同作用有利于甲醇水蒸气重整反应。结合表征结果,表面吸附氧与制氢选择性相关联,与产生的CO选择性有相关性。将适量的Zn²⁺掺入Ce₁Zr₉O_x基体中,不仅可以调节表面O_Latt/O_Ads的比例,而且可以形成Zn-O-Zr界面结构（对应于晶格/桥氧）,有利于提高CO₂的选择性。而且样品表面过量的氧空位有利于甲醇分解生成CO。本研究通过调控晶格氧和表面氧空位的比例,开发出了一种高效复合氧化物型甲醇水蒸气重整制氢催化剂。对于不同摩尔比的Zn₁Ce_nZr_yO_x（n+y=10）复合氧化物催化剂,随着铈锆摩尔比的增加,在反应温度400°C时的催化剂活性顺序为Zn₁Ce₁Zr₉O_x>Zn₁Ce₂Zr₈O_x>Zn₁Ce₃Zr₇O_x>Zn₁Ce₄Zr₆O_x>Zn₁Zr₁₀O_x>Zn₁Ce₅Zr₅O_x>Zn₁Ce₆Zr₄O_x,铈锆摩尔比为1:9时即Zn₁Ce₁Zr₉O_x催化剂具有最高的甲醇转化率和氢气生成速率以及较低的一氧化碳和二甲醚选择性。另外,空速在5151 h^-1时,Zn₁Ce₁Zr₉O_x催化剂的甲醇转化率达到最大,表明催化剂的利用率最大。中间体二甲醚的选择性最低,一氧化碳选择性最低,说明空速为5151 h^-1时更有利于甲醇水蒸气重整制氢反应的进行。另外,原料的水碳比（S/C）也会影响CH₃OH的转化率和产物选择性,研究表明水碳比为1.4时更有利于甲醇水蒸气重整制氢反应的进行。