本论文研究的主要内容为:依托大连相干光源,结合时间切片离子速度成像技术,研究CS2分子的光解过程以及获得相关动力学信息。研究结果有助于我们理解CS2分子复杂电子激发态势能面的拓扑结构及CS2在其上的演化、星际中CS、S2碎片的来源以及大气中硫元素的循环过程。二十世纪七八十年代,人们利用人造卫星在诸多彗星上观测到了 CS和S2的存在,但其究竟从何而来一直存疑。作者通过对C原子产物的速度成像探测,首次在实验上直接观测到了 CS2→C+S2通道,该通道广泛存在于紫外、真空紫外波段的CS2辐射解离,成功解释了星际中的S2是来源于母体分子CS2的辐射解离碎片。另外,作者还对S+CS产物通道进行了研究,发现CS2分子的解离信号非常大,可见在紫外线较强的高层大气中,CS2分子可以通过光解参与到大气成分的循环演化当中,比如酸雨的形成。CS2分子与CO2、OCS分子都是16价电子的等电子体,都具有复杂的激发态势能面,CS2更是研究分子复杂势能面上波包演化的模型体系。在本论文中,作者研究了 CS2在UV波段的双光子光解和VUV波段的单光子光解过程,得到了具有振动态分辨的CS和S2产物图像,并通过拟合得到了产物的振动态分支比以及空间分布各向异性参数β值。分析两个通道的β2值和β4值,我们阐述了两个1B2电子态在CS2的异构化和解离过程中的重要性,并结合理论计算给出了较为完整的解离机理,但高电子态产物通道的产生机理并不是十分明确,比如C(1D2)+S2通道以及C+S2(a1 Ag/b1Σg+)通道,都有待理论的进一步解释。在实验中,得益于分光设计,我们才能对CS2这一复杂体系进行研究。借助50～150 nm可调谐的真空紫外-自由电子激光(VUV-FEL)光源,我们能在大范围内快速地改变光解波长,提高了实验效率。当然,相比于(2+1)REMPI探测,四波混频产生的窄线宽真空紫外(VUV)光源提高了产物的探测效率。最后,利用时间切片离子速度成像技术分辨率高的优点,作者实现了 CS2分子光解的态-态动力学研究。