【摘 要】
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含Cr（VI）污水排放造成的水体污染严重威胁人类健康,治理Cr（VI）水体污染问题迫在眉睫。吸附法因为成本低、效率高、操作简单被广泛用于治理水体重金属污染。该方法的关键是吸附材料的选择和性能。随着“碳中和”概念的提出,“碳中性原料”—生物炭备受瞩目。生物炭是以生物质废弃物为原材料,在低氧或无氧条件下热解产生的一种产物,具有成本低、表面积大、孔隙率高的特点,被广泛应用于水体重金属污染治理。但是,随着
【基金项目】
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国家自然科学基金,NO.41771342,多元素调控水热碳对 Cd、As 重金属污染土壤修复及机理研究; 山东省自然科学基金,生物质碳气凝胶的结构调控及对土壤中Cd、Pb污染物的固化机理研究,ZR2021MD015
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含Cr（VI）污水排放造成的水体污染严重威胁人类健康,治理Cr（VI）水体污染问题迫在眉睫。吸附法因为成本低、效率高、操作简单被广泛用于治理水体重金属污染。该方法的关键是吸附材料的选择和性能。随着“碳中和”概念的提出,“碳中性原料”—生物炭备受瞩目。生物炭是以生物质废弃物为原材料,在低氧或无氧条件下热解产生的一种产物,具有成本低、表面积大、孔隙率高的特点,被广泛应用于水体重金属污染治理。但是,随着高温热解过程中生物质原料的碳化,其表面的羟基、羧基等官能团锐减,吸附活性位点减少,对重金属的吸附能力减弱。针对这一问题,对生物炭进行杂原子掺杂,成为增加其吸附活化位点的有效改进措施之一。本文以农林废弃物柚子皮为原料,制备了杂原子掺杂生物炭用于去除水体中的Cr（Ⅵ）。采用了FT-IR、XRD、SEM、BET和纳米粒度仪等进行了结构和形貌表征,研究了热解温度、改性剂添加比例、溶液p H值、吸附剂用量等条件对改性生物炭吸附Cr（Ⅵ）性能的影响,探究了杂原子掺杂改性生物炭吸附Cr（Ⅵ）的动力学模型、等温模型和热力学方程,分析了吸附机理,并通过吸附再生实验评估了生物炭的再生循环性能。主要结果如下:（1）磷酸氢二铵改性生物炭对Cr（Ⅵ）的吸附性能的研究以磷酸氢二铵为改性剂,在氩气气氛下热解制备了N/P掺杂的改性生物炭。改性之后的生物炭比表面积由11.15 m~2/g增至430.74 m~2/g,吸附Cr（Ⅵ）的活性位点增加;N、P的掺杂量分别达到7.51%和6.70%,生物炭表面含氮、含磷官能团的种类和数量增加。柚皮粉和磷酸氢二铵混合质量比为1:1.5,500℃热解制备得到的N/P掺杂生物炭用量为1 g/L时,在p H=2 100 mg/L Cr（Ⅵ）溶液中,室温条件下吸附90 min之后达到平衡,吸附容量达到87.99 mg/g。在吸附Cr（Ⅵ）的同时N/P掺杂改性生物炭还能将Cr（Ⅵ）还原为毒性更低的Cr（Ⅲ）。（2）过硫酸铵改性生物炭对Cr（Ⅵ）吸附性能的研究以过硫酸铵为改性剂在氩气气氛中制备了N/S掺杂的改性生物炭。改性之后的生物炭比表面积增加至543.00 m~2/g,含氮含硫官能团被引入到生物炭表面,使N/S掺杂生物炭在吸附的同时实现了Cr（Ⅵ）的还原转化。热解温度为700℃,柚皮和过硫酸铵质量比为1:1时制备的生物炭用量0.5 g/L时,在p H=2 100mg/L Cr（Ⅵ）溶液中,室温条件下吸附24 h之后达到平衡,吸附容量为179.48 mg/g。本工作制备的杂原子共掺杂生物炭吸附剂,能够高效去除水体中Cr（Ⅵ）并实现Cr（Ⅵ）到Cr（Ⅲ）的还原转化,为水体重金属污染治理提供一种解决方案,具有良好的应用前景。
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