超级电容器用MnO2-C复合电极粉末制备与单体性能优化

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二氧化锰水系超级电容器以其低廉的价格、较高的理论比容量以及环境友好无污染等特点成为了研究的热点。然而MnO2较差的离子电导率和较低的比表面积限制了二氧化锰电容器的实际性能。本文以水热碳球(NCs)为复合前驱体,采用不同方式制备出了5种拥有不同比表面积的MnO2/碳球复合电极材料。并通过XRD、FSEM、BET以及电化学测试等手段研究了5种复合粉末电极的理化特性以及电化学性能。同时研究了δ-MnO2的比容量与比表面积的关系,以及不同的正负极质量配比对单体性能的影响。通过分析研究,得出以下结论:五种不同复合工艺下制备的MnO2/NCs复合粉末中MnO2的基本晶型都以δ-MnO2为主,且MnO2的含量都为50%左右。五种复合粉末的比表面积与孔隙分布有着很大的差别,其中BET表面积最高的为170.2m2/g,其比容量达到158.8F/g。复合电极的倍率性能与电极粉末的孔隙直径分布密切相关。五组样品中,大孔含量最高的两组粉末的倍率性能最差,其50mV/s扫描速度下的比容量相较于5mV/s时的衰减分别达到35.4%与30.3%;而以介孔为主要孔隙的两组粉末的衰减量仅为23.8%与19.8%。试验中三组纳米碳球/δ-MnO2复合粉末的比表面积相对于单相δ-MnO2都发生了大幅度的提高,对δ-MnO2进行复合能够有效的提高MnO2的利用率,本文使用的水热纳米碳球是有效的提高电极比容量的复合前驱材料,以介孔为主要表面孔隙的δ-MnO2比容量的提升速率随着其比表面积的提高呈近似的线性关系。当单体电容正负极配比R=0.5时,在过高的电位窗口下,正极的实际工作电位区间增大,电解液颜色发生变化,出现了Mn(Ⅳ)向Mn(Ⅵ)转变的不可逆反应,单体电容的寿命降低。而当正极质量过大时,电容器的工作效率下降。所以水系非对称MnO2-NCs//AC(活性炭)单体的应用电压应在1.61.8V之间。并且电极在实际放电过程中电容器负极的比容量比单电极测试时偏高。本实验所选用的正负极材料的最佳配比值应该比理论计算值偏高。R=1.5的电容器单体的比能量高于其余五组样品,其在300W/kg左右的功率密度下能量密度最大能达到22.3Wh/kg,在1300W/kg的功率密度下能量密度仍然能够保持17.6 Wh/kg。而配比值更接近于理论计算值R=1.0时的单体电容在六组样品中的综合性能排在第二,在功率密度为1000W/kg时的能量密度大约为16.5Wh/kg。正负极质量比为0.5、0.7与2.0的三组单体的综合性能十分相近,而R=2.5时单体的能量密度最低,但因其电阻较低的原因导致电容器功率密度最大。
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