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基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术被认为是一种具有很好的实际应用前景的技术，因为其在氧化过程中能产生氧化能力较强的硫酸根自由基(SO4?–)。然而，PMS具有一定的生物毒性，且成本相对较高。目前有一个趋势是利用复合氧化剂体系，在提高体系氧化能力的同时能够降低体系的毒性和成本。催化臭氧化技术因其能产生?OH且反应快、无污染等特点，应用越来越广泛。然而寻找能同时活化O3和PMS的催化剂也是现阶段的主要挑战。本研究以CuCoMgAl-LDH类水滑石材料作为催化剂，将两种氧化技术组合起来，采用PMS和O3作为组合氧化剂，以难降解有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)作为模型污染物，构建CuCoMgAl-LDH/PMS/O3多相催化体系，并对其处理效果及机理进行研究。主要研究内容和结果如下：
1)采用共沉淀法制备了一系列Co、Cu、Fe等过渡金属负载于MgAl-LDH结构上的催化剂，并通过BET、ICP、表面羟基浓度测定等表征和实验对催化剂的物理性质和催化性能进行了比较。CuCoMgAl-LDH催化剂具有同时活化O3和PMS的能力，在CuCoMgAl-LDH投加量为0.15g/L，PMS浓度为2mM，O3投加量为13mg/L条件下，60min内对2,4-D的去除率达到97.6%，基本上实现完全降解。
2)研究反应初始pH值、不同阴离子等外界因素对反应体系降解2,4-D的影响。结果表明，溶液初始pH值对CuCoMgAl-LDH/PMS/O3三相催化体系降解2,4-D的影响较大，体系在酸性的pH值条件下具有最好的降解效果，当pH值在5~11范围内上升，2,4-D的降解效率有所降低。常见无机阴离子中，NO3－和Cl－对体系降解2,4-D影响极小，有细微的促进作用；CO32－、HCO3－和HPO42－对三相催化体系降解2,4-D具有一定抑制作用。
3)通过臭氧分解动力学、Rct值测量、PMS分解动力学及利用率计算、SO4?–定量分析等实验研究PMS和O3活化机理，通过自由基淬灭、EPR实验确认体系活性物种，并结合XPS结果推导体系可能的氧化还原路径。结果表明本论文系列催化剂中表面羟基密度越大，催化剂催化O3分解的速率常数越大，Rct值也越大，催化剂催化O3分解产生?OH的效果越好。过渡金属Cu、Co是PMS活化的主要催化成分并提高了PMS的利用率，Cu(Ⅰ)/Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)/Co(III)的氧化还原反应负责PMS的活化和SO4?–的生成，在此期间O3的存在不影响PMS的分解。体系中同时存在SO4?–、?OH和1O2等活性物种，SO4?–、?OH在反应中占主导地位，1O2对反应的贡献比较微弱。
4)采用莴苣种子实验对体系反应前后的生物毒性进行研究，采用反应前后XRD和稳定性重复实验对催化剂的稳定性进行了研究和评价。结果表明反应后体系的毒性得到有效降低，CuCoMgAl-LDH在三次重复使用中具有较好的活性，在反应后结构没有发生改变，具有良好的稳定性。
1)采用共沉淀法制备了一系列Co、Cu、Fe等过渡金属负载于MgAl-LDH结构上的催化剂，并通过BET、ICP、表面羟基浓度测定等表征和实验对催化剂的物理性质和催化性能进行了比较。CuCoMgAl-LDH催化剂具有同时活化O3和PMS的能力，在CuCoMgAl-LDH投加量为0.15g/L，PMS浓度为2mM，O3投加量为13mg/L条件下，60min内对2,4-D的去除率达到97.6%，基本上实现完全降解。
2)研究反应初始pH值、不同阴离子等外界因素对反应体系降解2,4-D的影响。结果表明，溶液初始pH值对CuCoMgAl-LDH/PMS/O3三相催化体系降解2,4-D的影响较大，体系在酸性的pH值条件下具有最好的降解效果，当pH值在5~11范围内上升，2,4-D的降解效率有所降低。常见无机阴离子中，NO3－和Cl－对体系降解2,4-D影响极小，有细微的促进作用；CO32－、HCO3－和HPO42－对三相催化体系降解2,4-D具有一定抑制作用。
3)通过臭氧分解动力学、Rct值测量、PMS分解动力学及利用率计算、SO4?–定量分析等实验研究PMS和O3活化机理，通过自由基淬灭、EPR实验确认体系活性物种，并结合XPS结果推导体系可能的氧化还原路径。结果表明本论文系列催化剂中表面羟基密度越大，催化剂催化O3分解的速率常数越大，Rct值也越大，催化剂催化O3分解产生?OH的效果越好。过渡金属Cu、Co是PMS活化的主要催化成分并提高了PMS的利用率，Cu(Ⅰ)/Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)/Co(III)的氧化还原反应负责PMS的活化和SO4?–的生成，在此期间O3的存在不影响PMS的分解。体系中同时存在SO4?–、?OH和1O2等活性物种，SO4?–、?OH在反应中占主导地位，1O2对反应的贡献比较微弱。
4)采用莴苣种子实验对体系反应前后的生物毒性进行研究，采用反应前后XRD和稳定性重复实验对催化剂的稳定性进行了研究和评价。结果表明反应后体系的毒性得到有效降低，CuCoMgAl-LDH在三次重复使用中具有较好的活性，在反应后结构没有发生改变，具有良好的稳定性。