能源技术革命以实现清洁能源对我国实现“2030年碳达峰、2060年碳中和”的“双碳”战略目标具有重要意义。先进电池技术作为能源技术革命中重要的组成部分对动力电池行业及储能行业影响巨大。近年来,电动汽车、无人机等大型设备的发展对新型高能量密度、高安全系数的电池化学提出了新的要求。以石墨为负极,过渡金属为正极的锂离子插层式化学体系的能量密度已经接近极限,无法应用于更高动力需求的场景。锂金属作为高比能负极的代表,由于其较轻的质量、较低的电位被广泛研究。然而锂金属负极存在着许多问题阻碍着其商业化的发展,包括锂枝晶的生长、负极侧低库伦效率、锂负极体积膨胀大、潜在的安全性问题等。本文将从锂金属负极的产生的问题根源出发,对电极、固液界面、电解液提出不同的改性策略,并不断优化电池内各类参数,以实现工业化条件下的高能量密度、高安全系数锂金属电池体系的构建。主要内容如下:1.本论文的第二章围绕针对锂金属电极体积膨胀问题,提出了利用碱金属/三维骨架一体化结构来分散局部电流密度,抑制锂枝晶的生长。实现了利用金属氧化物纤维修饰基底的策略来调整骨架对熔融碱金属的亲和性,提出较大的吉布斯自由能焓变为金属氧化物纤维亲和碱金属的关键。通过理论模拟、对称电池及全电池的手段对三维复合负极的循环稳定性进行了检验。该工作为三维碱金属的构建提出了一种新的普适方法。2.本论文的第三章围绕针对固液界面问题,提出了利用“刚柔并济”的人工固态电解质界面膜（SEI）来均匀电极/电解液界面处的锂离子流,同时利用人工界面高杨氏模量的性能来抑制锂枝晶的生长。其中的聚合物基体作为保护膜承受体积膨胀变化,无机物颗粒作为高杨氏模量组分阻止锂枝晶的穿透并提高离子导电率。通过扫描电子显微镜、原子力显微镜等先进表征手段证实了复合膜的高机械性能和抑制枝晶能力。该工作为界面保护策略提出新的解决办法。3.本论文的第四章围绕电解液衍生SEI,通过引入负极添加剂硝酸锂和正极高压成膜剂三（五氟苯基）硼烷来制备具有协同效应的双添加剂酯类电解液体系。引入的含路易斯酸性的阴离子受体,将原本不溶解于酯类电解液的硝酸锂通过路易斯酸碱对的作用成功促溶。所制备的双添加剂电解液能够在负极表面形成含氧化锂和氮氧化物的双层结构SEI层,在正极侧形成含硼含氟的无定形正极电解质膜（CEI）,能够适应高电压LNMO,LCO和NCM体系。该工作为常用的锂金属电池化学提出了普适性的电解液体系。4.本论文的第五章从溶剂化角度出发,考虑到贫电解液条件下添加剂含量的不足和电解液的可燃性,进一步通过整体优化溶剂和锂盐的溶剂化结构来提高锂金属的利用率和电池的安全性。通过提高锂盐浓度,引入阻燃组分,加入稀释剂的策略,成功构筑了安全不燃的局部稀释的电解液体系。实现了锂金属软包电池在贫锂条件下的稳定循环。该工作提出了一种新的局部高浓电解液体系,为精确调控溶剂化结构,形成良好的SEI保护层提供了新的策略。综上,本文从电极工程、表界面工程、电解液工程三方面出发,提出了亲锂性三维电极结构、刚柔并济界面、高性能电解液溶剂化结构的改性策略,有效提高了负极侧金属锂的循环稳定性,对下一代高能量密度、高安全系数锂金属基电池及储能化学具有重要借鉴意义。