锑(Sb)元素对InAs/GaAs量子点纳米材料光学改性作用研究

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InAs/GaAs半导体量子点(quantum dots,QDs)许多独特的物理性质,已经被广泛应用于开发新一代光电子器件,深入研究InAs量子点的光电特性以及内部载流子的动力学机制,对于提高和优化各类InAs量子点光电器件的性能具有重要意义。本文将锑(Sb)元素分别加入到InAs/GaAs半导体量子点材料的缓冲层表面、量子点内和覆盖层中等不同位置,利用荧光发射谱(Photoluminescence,PL)、荧光激发谱(Photoluminescence excitation spectrum,PLE)、时间分辨荧光谱(Time-Resolved Photoluminescence,TRPL)等光谱技术系统的研究比较了以上量子点纳米材料的光致荧光特性和光生载流子动力学过程,探讨了Sb元素对InAs/GaAs量子点光学性质的改性作用及内含物理机理。主要研究包括以下三部分:(1)研究了Sb2束流喷射GaAs缓冲层生长界面对InAs量子点特性的影响。在0.013 ML/s的慢InAs生长条件下,随Sb2束流喷射时间从0秒增加到100秒,量子点的高度减小,面密度提高近一个量级,同时量子点PL谱的峰位、强度及能级填充行为等都发生显著改变。对于Sb2喷射后生长在缓冲层表面的InAsSb量子点,除了InAsSb量子点的I型辐射发光,在900 nm附近观察到具有II型能带结构特征的发光峰,首次提出量子点生长过程中Sb扩散到覆盖层而形成GaAsSb/GaAs界面,GaAsSb层内空穴和临近GaAs层的电子由于局域化效应产生增强的II型复合辐射发光。(2)研究了不同组份的Sb元素加入到量子点内部对InAs量子点特性的影响。控制Sb2/(Sb2+As2)束流通量比从x=0上升到x=0.5,InAsSb量子点发光由I型转变为II型能带结构特征,但是浸润层的发光峰中心波长始终保持在850nm并不随Sb组份改变,且展示出I型能带结构特征。首次实验观测到了I型能带结构浸润层和II型能带结构的量子点共存于同一样品,浸润层和量子点可以含有不同的Sb组份。除了量子点和浸润层发光,加入Sb的量子点还在920nm处显示出具有II型能带结构特征的荧光信号,归源于GaAsSb/GaAs界面的复合辐射。随着Sb组份的改变,这一荧光辐射信号具有不同的光学特性。(3)研究了不同组份的Sb元素加入到GaAs1-xSbx(x=0、0.08、0.11、0.15、0.25)盖层对InAs量子点光学特性的影响。通过PL实验观测到GaAs1-xSbx盖层中x>0.13时,量子点由I型转变为II型能带结构,II型量子点在能带填充、价带结构、载流子的热激发和再布居以及载流子寿命等方面与I型量子点表现出明显不同的特征,而且量子点内出现新的载流子辐射复合通道。对II型InAs/GaAs0.85Sb0.15量子点进行电子掺杂后发现,掺杂的过剩电子改变了量子点内部的内建电场和由库伦相互作用引起的能带弯曲,量子点本征跃迁几率和GaAs0.85Sb0.15量子阱对应的本征跃迁几率双双得到提高。对于转变为II型量子点后新出现的载流子跃迁复合通道及掺杂电子改变量子点内建电场和不同通道的跃迁几率的解释属于首创。以上研究结果证明,加入Sb元素可以有效地改善InAs量子点的形貌、能级结构和光学特性,实现对量子点材料能级结构的灵活调控和转变,掺入Sb元素后的InAs量子点纳米材料具有更丰富的载流子跃迁复合通道和动力学过程,这不仅有助于深入理解和研究量子点的基本物理特性,也为开发新一代高效能光电器件提供了更多的材料选择和实验依据。
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