二维R-P型(PEA)2(MA)n-1PbnBr3n+1钙钛矿光电性质研究

来源 :北京交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zxjscsd
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
有机-无机杂化钙钛矿材料优异的光电性能使其被广泛应用于太阳能电池、激光、发光二极管以及光电探测器等领域。基于钙钛矿材料的光电探测器,目前可探测的波长范围已经从紫外光、可见光、近红外光拓展到了X射线区域,并且器件的性能还在不断地提高。尽管基于钙钛矿材料的光电子器件取得了如此大的成就,但是钙钛矿材料本身的一些基础物理问题还没有被系统地研究。此外,钙钛矿材料在潮湿的环境中的不稳定性一直以来严重制约着其在光电子领域的发展和实际应用。针对以上问题,本论文围绕二维Ruddlesden-Popper型(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2(MA)n-1PbnBr3n+1钙钛矿晶体的物理性质及其在光电探测器中的应用进行了系统的研究,主要内容包括以下三个部分:1.利用反溶剂蒸发辅助法制备了具有天然量子阱结构的二维(PEA)2Pb Br4钙钛矿微晶,研究了不同层数的钙钛矿材料的激子发光特性;并进一步研究了单线态激子和三线态激子分别与声学声子和光学声子的耦合。(1)研究了(PEA)2Pb Br4微晶的形貌和光学性质。在多层(PEA)2Pb Br4钙钛矿中发现了强的、超窄线宽的三线态激子发射,最窄线宽可达839μe V。随着层数的减小,三线态激子发光强度减弱;当钙钛矿为单层时,已经探测不到三线态激子的发光。由于晶格膨胀,单线态激子的发射峰随着层数的减小而蓝移,而三线态激子的发射峰则不受层数的影响。(2)研究了单线态和三线态激子与声子的耦合,发现不论是单线态激子还是三线态激子,它们与纵向声学(LA)声子的耦合强度几乎都小于0.1。而这两种激子与纵向光学(LO)声子的耦合强度要比与LA声子的耦合强度强很多,可达几十或者上百毫电子伏(me V)。并且三线态激子与LO声子的耦合强度比单线态激子与LO声子的耦合强度强两到三倍,而LO声子的能量几乎相同,约为21 me V。两种激子与LO声子的耦合强度存在巨大差异,这可能是由于单线态激子和三线态激子在具有量子阱结构的(PEA)2Pb Br4钙钛矿中存在的具体位置不同而导致的,单线态激子存在于势阱中,受到较强的量子限域效应以及介电约束效应,致使其激子结合能可达上百me V,从而抑制了其与LO声子的相互作用,因此单线态激子与LO声子的耦合强度比三线态激子与LO声子的耦合强度弱。2.二维钙钛矿材料的激子结合能大,不利于激子的分离,但其湿度稳定性高;而三维钙钛矿材料的激子结合能小,激子容易分离,但在潮湿环境下不稳定。基于此,在选择钙钛矿材料用于光电探测器时需要综合考虑材料的结合能及其湿度稳定性。因此,我们分别制备了基于二维(PEA)2Pb Br4和三维MAPb Br3钙钛矿微晶的横向光电导型光电探测器,研究了这两种器件的性能、工作机理及稳定性。(1)二维(PEA)2Pb Br4微晶光电探测器具有较小的暗电流,当电压为15 V时,暗电流低至7.2×10-11 A;当电压为15 V,光强为2.47 n W cm-2时,器件的响应度、增益以及归一化探测率分别为5.70 A W-1、17.43和3.50×1013 Jones。放置在湿度为60%的环境下八天后,其响应度、增益以及归一化探测率分别变为11.22 A W-1、34.33和5.09×1013 Jones,表明器件的性能几乎没有降低,这得益于二维(PEA)2Pb Br4钙钛矿中的长链有机阳离子PAE+,它较强的疏水性在一定程度上增加了钙钛矿的湿度稳定性。(2)三维MAPb Br3钙钛矿微晶光电探测器。当电压为15 V时,暗电流为8.2×10-7 A,当光强为158.60μW cm-2时,电流为1.6×10-4 A,开关比为195;在15 V的电压和7.51 n W cm-2的光强下,器件的响应度、增益以及归一化探测率分别为1.40×106 A W-1、3.34×106、4.92×1016 Jones。放置在湿度为60%的环境下八天后,在相同条件下,器件的开关比变为8。而光强为7.51 n W cm-2时,已经没有了光响应。只有当光强增加到206.78 n W cm-2时器件才具有光响应,相应的响应度、增益以及归一化探测率分别为2.65 A W-1、6.31、3.09×1012 Jones。证明三维MAPb Br3钙钛矿具有相对较好的光电性能,但是稳定性有待提高。3.为了充分利用二维和三维钙钛矿的各自优势,利用反溶剂蒸发辅助法分别制备了(PEA)2(MA)2Pb3Br10和(PEA)2(MA)4Pb5Br16钙钛矿微晶,证明了这两种晶体是包含二维、单相准二维以及三维钙钛矿的混合维度的微米晶体。制备了基于这两种混合维度微晶的横向光电导型光电探测器,研究了其性能及稳定性。(1)(PEA)2(MA)2Pb3Br10钙钛矿微晶光电探测器。当电压为15 V时,暗电流为1.9×10-10 A。当电压为15 V,光强为2.47 n W cm-2时,器件的响应度、增益以及归一化探测率分别为351.78 A W-1、1.16×103、2.56×1014 Jones。放置在湿度为60%的环境下八天后,在相同条件下,暗电流为1.2×10-10 A;响应度、增益以及归一化探测率分别变为620.81 A W-1、1.90×103、5.74×1014 Jones,器件性能并没有下降。(2)(PEA)2(MA)4Pb5Br16钙钛矿微晶光电探测器。当电压为15 V时,器件的暗电流为9.4×10-11 A;当光强为210.25μW cm-2时,电流增加到1.2×10-8 A;开关比为126。当电压和光强分别为15 V和2.47 n W cm-2时,响应度、增益以及归一化探测率分别为182.63 A W-1、5.58×102、2.51×1014 Jones。放置在湿度为60%的环境下八天后,在相同条件下,器件开关比变为43;响应度、增益以及归一化探测率分别变为364.34 A W-1、1.11×103、4.21×1014 Jones,器件性能没有下降。因此,混合维度的钙钛矿微晶在一定程度上保留了二维和准二维钙钛矿较好的湿度稳定性,又在一定程度上保留了准二维和三维钙钛矿的较好的光电性能。本论文提供了对二维层状杂化钙钛矿中激子-声子相互作用的基本认识,这对于该材料在光电子器件上的应用具有重要指导意义。同时为发展高效稳定的光电探测器提供了一条新思路。本论文共包括图61幅,表6个,参考文献262篇。
其他文献
随着教育事业的发展,核心素养理念下的小学体育游戏化受到了体育教师的高度重视。体育教师在对学生进行体育训练时,加入游戏化教学,能够让枯燥的体育训练变得有趣,提高小学生对体育训练的积极性。同时,建构游戏化情境以及丰富游戏化内涵,有助于小学生提高核心素养。本文对核心素养理念下的小学体育游戏化教学进行了相关研究,希望对小学体育教师有所帮助。
学位
老龄化背景下,智慧化养老服务为解决严峻的老年人服务问题提供了新思路。聚焦我国智慧化养老服务实践和智慧化养老服务的价值核心,通过文献研究和实证分析,构建以老年人为中心的社会服务革新路径。研究发现:智慧化养老服务实质是以信息技术为内核的互联机制所形成的新平台和新格局,依靠"技术性"互联机制、"技术+老年人"互联机制以及"技术+社会"三种互联机制,构建资源整合、组织协调的智慧化养老服务体系,实现向老年群
德国是全球较早步入老龄化的国家之一,经过几十年的积极应对,在老年居住与养老模式的发展上有着较为成熟的理论研究和实践经验。本文首先介绍了德国老龄化的背景和老年人的特点,探讨老年人居住选择的基本情况,阐述德国适老居住类型的研究和实践历程。通过比较与归纳,从居住空间、服务配备、各自优缺点与发展趋势等方面阐释了七种适老居住类型的特点,确定其各自对不同需求老年群体的适应性。重点从概念、范畴、类型和实践几方面
本文结合我国对轨道交通制动领域服役安全性要求的重大工程需求,以28Cr Ni Mo制动盘材料和实际服役制动盘为研究对象,采用理论和试验相结合的方法,开展了高速列车制动盘摩擦面裂纹扩展和微结构演化的研究。本文所研究的制动盘材料28Cr Ni Mo为中碳低合金钢,其原始组织为回火索氏体,所测算的断裂韧性KIC为117.9 MPa·m1/2、疲劳裂纹扩展门槛值△Kth为9.9MPa·m1/2。对有热裂纹
本文基于中国知网(CNKI)检索2008-2020年259篇文化养老研究文献的题录数据,运用VOS viewer软件进行知识图谱分析以把握此问题研究热点、演进趋势并对未来发展予以展望。研究发现,十余年间,文化养老的关注对象集中于离退休老年人,供给主体侧重于老年大学、公共图书馆和社区。演进趋势包括两个方面:从发文量来看,研究热度与国家出台的文化养老政策密切相关;从内容来看,供给主体呈现出由老年大学转
随着我国高速铁路的快速发展,桥梁在线路中所占的比例越来越大,列车的运行环境也越来越复杂。列车会经常驶过平原、荒漠戈壁、跨江跨海桥梁、峡谷山区等容易遭遇大风的地区,由强风引起的列车倾覆、停运晚点等事故屡见不鲜。为确保列车的运行安全性,本文针对高速列车在地面、简支箱梁桥和大跨度钢桁梁桥三种常见路段上行驶时的横风气动特性与运行可靠性展开了研究。论文的主要研究工作如下:(1)基于计算流体动力学理论(Com
本文的出发点是Schulte和Weiss在[Problems on polytopes,their groups,and realizations,Periodica Math.Hungarica 2006,53:231-255][1]中提的一个问题:设n是一个正整数,p是一个奇素数,刻画自同构群的阶是2n和2np阶的正则多面体.本文主要对这个问题做了一些工作,然后利用取得的结果研究2n阶正则超多
有效应对我国人口老龄化,事关国家发展全局,事关亿万百姓福祉,事关社会和谐稳定,对于全面建设社会主义现代化国家具有重要意义。为实施积极应对人口老龄化国家战略,加强新时代老龄工作,提升广大老年人的获得感、幸福感、安全感,现提出如下意见。一、总体要求(一)指导思想。以习近平新时代中国特色社会主义思想为指导,深入贯彻党的十九大和十九届二中、三中、四中、五中、六中全会精神,
期刊
学位