非金属改性LaFeO3的制备及光电性能的研究

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当前,人们期望未来拥有更加清洁安全的能源,因此激发了研究者对低成本、高效再生材料的极大兴趣。钙钛矿型半导体LaFeO3由于其特殊的性质和潜在的应用而位于功能列表的前列。然而,LaFeO3仍有一些缺陷限制其实际应用,如光稳定性差、导电性差和电荷容易复合等。有研究证实非金属掺杂可以改善LaFeO3的一些缺陷,为此,本文设计了非金属掺杂来修饰LaFeO3并优化其光电性能。主要有如下工作:(1)以水热法合成的C球为C源,与LaFeO3结合以获得不同C掺量(5%,10%,15%和20%)的C-LaFeO3复合物。实验研究了C掺量对LaFeO3结构、形貌以及光电性能的影响。研究表明:C掺杂不改变LaFeO3的晶相结构,并且C掺杂对LaFeO3的光电性能产生了积极影响。相比不同C掺量的LaFeO3,当C掺量为15%时,C-LaFeO3在可见光下降解5 mg/L的亚甲基蓝溶液(MB)的光催化性能最佳,达到97%。另外,在6 mol/L KOH电解质水溶液中的电化学测试表明,C掺杂显著提高了氧化还原反应的能力,在电流密度为0.5 A/g时,15%C掺杂LaFeO3的比电容(466.08 F/g)约为LaFeO3的2.5倍(180.10 F/g)。并且EIS测试表明15%C-LaFeO3电极的离子扩散阻抗降低,显示出较好的电化学性能。(2)以C3N6H6为N源,采用低温固相法合成了不同N掺量的N-LaFeO3。实验分析了N掺量对LaFeO3结构、形貌以及光电性能的影响。结果显示:N掺杂不改变LaFeO3的晶相结构,并且适量的N掺杂对复合物的光催化和电化学活性产生了积极影响。但过量的N反而会使N-LaFeO3复合物的光催化和电化学活性降低。相比不同N掺量的LaFeO3,当N含量为40%时,N-LaFeO3在可见光下降解5 mg/L MB溶液的光催化活性提高到71%,光催化性能最佳。另外,在6 mol/L KOH电解质水溶液中的电化学测试表明,40%N-LaFeO3电极显示出较高的电荷转移率和较低的离子扩散阻抗,并且在CV、GCD中同时显示出较高的可逆比电容值。因此40%N-LaFeO3复合材料的光催化和电化学活性最佳。(3)以CH4N2S为S源,采用低温固相法合成不同S掺量的S-LaFeO3样品。通过XRD、XPS和EDS联合研究表明,S原子成功地掺入LaFeO3中,并以S6+的形式存在于LaFeO3晶格中。SEM显示,与LaFeO3相比,S掺杂的LaFeO3的粒径略微增加并且颗粒均匀分布。在可见光下降解5 mg/L MB溶液显示,40%S掺杂的LaFeO3表现出突出的光催化性能(95%)。电化学测试显示出,S掺杂显著提高了氧还原反应的能力,在电流密度为0.5 A/g,40%S掺杂LaFeO3的比电容(430.48 F/g)约为LaFeO3(180.10F/g)的两倍。(4)将C与S-LaFeO3复合以获得C/S-LaFeO3纳米复合物。通过XRD、SEM、EDS、XPS等表征手段,研究了C/S共掺杂对LaFeO3结构、形貌以及光电性能影响。结果表明:C/S共掺杂LaFeO3不改变其晶相结构并且共掺杂对复合物的光催化和电化学活性产生了较积极影响。相比与LaFeO3、40%S-LaFeO3、15%C-LaFeO3样品,C/S-LaFeO3在可见光下降解10 mg/L MB溶液的光催化活性提高到99.03%,光催化性能最佳。另外,在6 mol/L KOH电解质水溶液中的电化学测试表明,C/S-LaFeO3电极显示出较低的电荷转移阻抗和离子扩散阻抗,并且在CV、GCD中同时显示出较高的可逆比电容值。综上所述,论文研究了非金属元素C、N、S掺杂以及C/S共掺杂对LaFeO3晶体结构、粒子形貌及对其光电性能影响。并且通过以上掺杂改性策略,解决了LaFeO3的光生电荷分离较差、可见光响应范围较窄和导电性差的问题,提高了LaFeO3可见光电性能。
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